フェムト秒時間分解STMによる光誘起ダイナミックスのナノスケール分光

2015 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 15H05734
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 重川 秀実 筑波大学, 数理物質系, 教授 (20134489)
• 研究期間 (年度): 2015-05-29 – 2020-03-31
• キーワード: 走査プローブ顕微鏡 / 時間分解測定 / 長短パルスレーザー / 光誘起ダイナミックス / トンネル分光

研究実績の概要

これまでに，スピンダイナミックスまで含めた時間分解STM測定を可能にしてきたが、トンネル電流として得られる信号は通常の光学的な測定に比べて非常に微弱であり、光強度が弱くなる励起波長での測定は困難で、これまで対象がGaAsを主とする材料に限られていた。そこで、多様な系を対象とした時間分解STM測定が可能になるよう新たな励起システムを構築し新しい物理を探索することを目的とした。まず，高強度レーザーを導入し，波長変換を行いながら時間分解測定が可能となる励起系の仕組みの開発を進めるとともに，時間分解STM測定に向けて，試料の電子構造の可視化などの予備実験を行った。研究対象の１つであるTMD（二次元遷移金属カルコゲナイド）について，合金であるMo1-xWxS2を試料とし，単層pn接合界面の内部電界の変調や，原子の置き換えによる電子状態の変化を原子レベルで可視化することに初めて成功した。同成果はNature系の雑誌であるScientific Reportsに掲載された。同実験を進める際，ポンプ光とプローブ光の両波長を制御することが極めて重要であることが明らかになった。これは他の系についても同様である。そこで次年度の計画としていた共振器内蔵型第二高調波発生器を前倒しで導入し，現有レーザーと組み合わせることで，新たな測定を可能にするシステムの構築を進めた。また，現有の多探針STMを整備し，時間分解測定を多探針で行う新しい試みの基礎データをとる為の準備を行った。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

これまでに，スピンダイナミックスまで含めた時間分解STM測定を可能にしてきたが、トンネル電流として得られる信号は通常の光学的な測定に比べて非常に微弱であり、光強度が格段に弱くなる励起波長での測定は困難で、対象がGaAsを主とする材料に限られていた。そこで、多様な系を対象とした時間分解STM測定が可能になるよう新しい励起システムを構築し新しい物理を探索することを目的とした。
初年度は，まず，高強度レーザーを導入し，波長変換を行いながら時間分解測定が可能となる励起系の仕組みの開発を進めるとともに，時間分解測定に向けて試料の電子構造の可視化などの予備実験を進めることとした。そうした中，研究対象の１つであるTMD（二次元遷移金属カルコゲナイド）試料に対し，ダイナミックス測定の為の準備が予定より速く進み，単層pn接合界面の内部電界の変調を原子レベルで可視化することに初めて成功した。同成果はNature系の雑誌であるScientific Reportsに掲載された。また，同実験を進める際，ポンプ光とプローブ光の両波長を制御することが極めて重要であることが明らかになった。これは他の系についても同様である。そこで次年度の計画としていた共振器内蔵型第二高調波発生器を前倒しで導入し，現有レーザーと組み合わせることで，新たな測定を可能にするシステムの開発が進んだ。

今後の研究の推進方策

初年度に導入した波長可変レーザーシステムの構築・整備を進めるとともに，新しい変調方式等の開発と併せて時間分解測定を開始する。試料は幾つか予定しているが，例えば，TMD（二次元遷移金属カルコゲナイド）では，初年度，合金のバンド構造や単一原子による局所電子構造変調の可視化等，他手法での評価等を終えており，当初の単探針での測定に加え，多探針STMを新しい時間分解測定系に組み合わせることで，局所伝導のダイナミックス測定に挑戦する準備を進めている。ナノスケールで伝導特性を時間分解測定できるシステムは他には無く，異方性を含めた局所物性の動的な評価を可能にすることで，新しい世界が拓けるものと期待している。
得られた結果は，論文発表，国内外の会議で発表し，広く世に発信する。

研究成果

• [雑誌論文] Optically Visible Phase Separation between Mott-Hubbard and Charge-Density-Wave Domains in a Pd-Br Chain Complex (2016)
  • 著者名/発表者名: Takefumi Yoshida, Shinya Takaishi, Hiroaki Iguchi, Hiroshi Okamoto, Hisaaki Tanaka, Shin-ichi Kuroda, Yuka Hosomi, Shoji Yoshida, Hidemi Shigekawa, Tatsuhiro Kojima, Hiroyoshi Ohtsu, Masaki Kawano, Brian K. Breedlove, Laurent Guerin, and Masahiro Yamashita
  • 雑誌名: Chemistry Select Communications 巻: 2016, 2 ページ: 259-263
  • DOI: 10.1002/slct.201600065
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Formation of homochiral glycine/Cu(111) quantum corral array realized using alanine nuclei (2015)
  • 著者名/発表者名: Miki Nakamura, Hui Huang, Ken Kanazawa, Atsushi Taninaka, Shoji Yoshida, Osamu Takeuchi and Hidemi Shigekawa
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 54 ページ: 08LB05
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Cr impurity-induced electronic states in ZnTe(110) surface (2015)
  • 著者名/発表者名: Ken Kanazawa, Taku Nishimura, Shoji Yoshida, Hidemi Shigekawa and Shinji Kuroda
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: 54 ページ: 08LB01
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mechanically activated switching of Si-based single-molecule junction as imaged with three-dimensional dynamic probe (2015)
  • 著者名/発表者名: Miki Nakamura, Shoji Yoshida, Tomoki Katayama, Atsushi Taninaka, Yutaka Mera, Susumu Okada, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 6 ページ: 8465
  • DOI: 10.1038/ncomms9465
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Microscopic basis for the band engineering of Mo1-xWxS2-based heterojunction (2015)
  • 著者名/発表者名: Shoji Yoshida, Yu Kobayashi, Ryuji Sakurada, Shohei Mori, Yasumitsu Miyata, Hiroyuki Mogi, Tomoki Koyama, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 5 ページ: 14808
  • DOI: 10.1038/srep14808
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Probing of electronic structures of La@C82 superatom upon clustering realized using glycine nanocavities (2015)
  • 著者名/発表者名: Atsushi Taninaka, Takahiro Ochiai, Ken Kanazawa, Osamu Takeuchi, and Hidemi Shigekawa
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 8 ページ: 125503
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] グラファイト上にCVD成長した単層Mo1-xRexS2のSTM (2016)
  • 著者名/発表者名: 吉田昭二、竹内高広、櫻田龍司、武内修、森勝平、佐々木将悟、小林裕、真庭豊、宮田耕充、重川秀実
  • 学会等名: 2016年 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東工大 大岡山キャンパス, (東京都目黒区)
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] ベンゼンジチオール単一分子接合における分子形状効果の3次元計測 (2016)
  • 著者名/発表者名: 杉田 佳弘、片山 智貴、吉田 昭二、武内 修、重川 秀実
  • 学会等名: 2016年 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東工大 大岡山キャンパス, (東京都目黒区)
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] STM探針におけるモノサイクルTHz電場誘起電子トンネリングの実空間制御 (2016)
  • 著者名/発表者名: 吉岡克将, 片山郁文, 南康夫, 北島正弘, 吉田昭二, 重川秀実, 武田淳
  • 学会等名: 2016年 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東工大 大岡山キャンパス, (東京都目黒区)
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] 単層Mo1-xRexS2における1H-1T’相転移とヘテロ接合形成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 森勝平、佐々木将悟、小林裕、劉崢、吉田昭二、竹内高広、重川秀実、末永和知、真庭豊、宮田耕充
  • 学会等名: 2016年 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東工大 大岡山キャンパス, (東京都目黒区)
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] MoS2/WS2半導体ヘテロ接合界面におけるバンドギャップ変調 (2016)
  • 著者名/発表者名: 小林 佑，吉田 昭二，櫻田 龍司，斉藤 哲輝，渡邊 賢司，谷口 尚，真庭 豊，重川 秀実，宮田 耕充
  • 学会等名: 2016年 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東工大 大岡山キャンパス,(東京都目黒区)
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] Real space probe of ultrafast carrier dynamics by laser-combined STM (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Shigekawa
  • 学会等名: EMN Spring Meeting 2016-Energy Materials Nanotechnology
  • 発表場所: Taipei, Taiwan
  • 年月日: 2016-03-08 – 2016-03-11
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] THz - STM が実現するトンネリング電子のナノ空間超高速制御 (2016)
  • 著者名/発表者名: 吉岡克将, 片山郁文, 南康夫, 北島正弘, 吉田昭二, 重川秀実, 武田淳
  • 学会等名: 横浜国立大学－横浜市立大学 第11回ナノテク交流シンポジウム
  • 発表場所: 横浜国立大学 常盤台キャンパス, (神奈川県横浜市)
  • 年月日: 2016-03-02
• [学会発表] ナノテクと表面科学 (2016)
  • 著者名/発表者名: 重川 秀実
  • 学会等名: ここまできたナノメートルの精密工学-次世代から未来の加工機，応用
  • 発表場所: 東京理科大学 森戸記念館第１フォーラム, (東京新宿区)
  • 年月日: 2016-02-25
  • 招待講演
• [学会発表] 1H-1T’ phase transition and heterojunction formation in CVD-grown monolayer Mo1-xRexS2 (2016)
  • 著者名/発表者名: S. Mori, S. Sasaki, Y. Kobayashi, L. Zheng, S. Yoshida, T. Takeuchi, H. Shigekawa, K. Suenaga, Y. Maniwa, Y. Miyata
  • 学会等名: 第50回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • 発表場所: 東京大学 伊藤国際学術研究センター 伊藤謝恩ホール, (東京都文京区)
  • 年月日: 2016-02-20 – 2016-02-22
  • 国際学会
• [学会発表] Bandgap modulation in one-dimensional interface of MoS2/WS2-based semiconductor heterojunction (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kobayashi, S. Yoshida, R. Sakurada, T. Saitoh, T. Taniguchi, K. Watanabe, Y. Maniwa, H. Shigekawa, Y. Miyata
  • 学会等名: 第50回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • 発表場所: 東京大学 伊藤国際学術研究センター 伊藤謝恩ホール,(東京都文京区)
  • 年月日: 2016-02-20 – 2016-02-22
  • 国際学会
• [学会発表] STM/STS studies on Europium nanowires encapsulated in carbon nanotubes (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Nakanishi, R. Kitaura, S. Yoshida, O. Takeuchi, H. Shigekawa, H. Shinohara
  • 学会等名: 第50回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • 発表場所: 東京大学 伊藤国際学術研究センター 伊藤謝恩ホール,(東京都文京区)
  • 年月日: 2016-02-20 – 2016-02-22
  • 国際学会
• [学会発表] Time-resolved spectroscopy by optical pump-probe STM (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Shigekawa, S. Yoshida and O. Takeuchi
  • 学会等名: The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2015)
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii, USA
  • 年月日: 2015-12-15 – 2015-12-20
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Atomic scale STM/STS analysis on transition metal dichalcogenide heterostructures (2015)
  • 著者名/発表者名: R. Sakurada, S. Yoshida, A. Taninaka, Y. Kobayashi, H. Mogi, T. Kouyama, Y. Miyata, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Analysis of compositional variation in Mo1-xWxS2 single layer heterostructure using STM (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Mogi, S. Yoshida, Y. Kobayashi, Y. Miyata, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Spatial Distribution of P3HT:PCBM Organic Photo Voltaic Propety Using Multistep LM-STS (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Kobayash, T. Ochiai, T. Yasuda, S. Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Effect of tip thermal expansion in laser combined STM (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Shigeno, Z. H. Wang, T. Kishi, S. Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Three-dimensional probe of molecular conformation effect on single molecular conductance (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Katayama, Y. Sugita, S. Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Mapping the fluctuations of Dirac point in BiSbTeSe2 measured by STM/STS (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Hosomi, S. Yoshida, Y. Suzuki, K. Kadowaki, O. Takeuchi, and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Nanoscale Polarimetry with STM Light Emission on P3HT:PCBM Solar Cell (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Murao, K. Naito, T. Ochiai, T. Yasuda, S. Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 23rd International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM23)
  • 発表場所: ヒルトンニセコビレッジホテル, (北海道虻田郡)
  • 年月日: 2015-12-10 – 2015-12-12
  • 国際学会
• [学会発表] Optical pump-probe STM and its applications (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Shigekawa
  • 学会等名: The International Symposium on Recent Trends in Analysis Techniques for Functional Materials and Devices
  • 発表場所: Gingko-Hall, Osaka University, Osaka
  • 年月日: 2015-12-02 – 2015-12-04
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Mo1-xWxS2合金からなる単層ヘテロ構造のSTM観察と面内組成解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 茂木裕幸，吉田昭二，小林佑，宮田康光，甲山智規，武内修，重川秀実
  • 学会等名: 2015年真空・表面科学合同講演会 第35回表面科学学術講演会 第56回真空に関する連合講演会
  • 発表場所: つくば国際会議場, (茨城県つくば市)
  • 年月日: 2015-12-01 – 2015-12-03
• [学会発表] 単一分子伝導における分子形状効果の3次元ダイナミック計測 (2015)
  • 著者名/発表者名: 片山智貴, 中村美紀, 吉田昭二, 武内修, 重川秀実
  • 学会等名: 2015年真空・表面科学合同講演会 第35回表面科学学術講演会 第56回真空に関する連合講演会
  • 発表場所: つくば国際会議場, (茨城県つくば市)
  • 年月日: 2015-12-01 – 2015-12-03
• [学会発表] 低次元有機伝導体におけるパイエルス-モット転移過程のSTM観察 (2015)
  • 著者名/発表者名: 細見友香, 吉田昭二, 高石慎也, 山下正廣, 吉田健文, 武内修, 重川秀実
  • 学会等名: 2015年真空・表面科学合同講演会 第35回表面科学学術講演会 第56回真空に関する連合講演会
  • 発表場所: つくば国際会議場,(茨城県つくば市)
  • 年月日: 2015-12-01 – 2015-12-03
• [学会発表] Probing ultrafast carrier dynamics by laser-combined scanning tunneling microscopy (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Shigekawa
  • 学会等名: The EMN Bangkok Meeting 2015
  • 発表場所: Bangkok, Thailand
  • 年月日: 2015-11-10 – 2015-11-13
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ultrafast spin dynamics probed by optical pump-probe STM (2015)
  • 著者名/発表者名: S.Yoshida, O. Takeuchi and H. Shigekawa
  • 学会等名: 10th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices ’15 (ALC' 15)
  • 発表場所: Kunibiki Messe, Matsue, Shimane, JAPAN
  • 年月日: 2015-10-25 – 2015-10-30
  • 国際学会
• [学会発表] STMを用いたMo1-xWxS2単層ヘテロ構造の組成分布解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 茂木 裕幸、甲山 智規、小林 佑、宮田 耕充、吉田 昭二、武内 修、重川 秀実
  • 学会等名: 2015年 第76回応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 名古屋国際会議場, (愛知県名古屋市)
  • 年月日: 2015-09-13 – 2015-09-16
• [学会発表] WS2/Mo1-xWxS2単層ヘテロ接合単層ヘテロ接合の原子スケールSTS計測 (2015)
  • 著者名/発表者名: 櫻田 龍司、吉田 昭二、小林 祐、茂木 裕幸、甲山 智規、宮田 耕充、武内 修、重川 秀実
  • 学会等名: 2015年 第76回応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 名古屋国際会議場, (愛知県名古屋市)
  • 年月日: 2015-09-13 – 2015-09-16
• [学会発表] Probing ultrafast carrier dynamics by laser-combined STM (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Shigekawa, S. Yoshida and O. Takeuchi
  • 学会等名: Microscopy & Microanalysis 2015 (M&M 2015)
  • 発表場所: Oregon Convention Center, Portland, Oregon, USA
  • 年月日: 2015-08-02 – 2015-08-06
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 光とSTMを組み合わせて分かること (2015)
  • 著者名/発表者名: 重川秀実
  • 学会等名: 第6回 ナノカーボンバイオセンサーの医療応用研究会
  • 発表場所: 中部大学 名古屋キャンパス(鶴舞), (愛知県名古屋市)
  • 年月日: 2015-07-29
  • 招待講演
• [学会発表] SPMの基礎 (2015)
  • 著者名/発表者名: 重川秀実
  • 学会等名: 第59回 表面科学基礎講座「表面・界面分析の基礎と応用」
  • 発表場所: 東京理科大学神楽坂キャンパス, (東京都新宿区)
  • 年月日: 2015-06-30 – 2015-07-02
  • 招待講演
• [備考] －極限計測・ナノサイエンス－ 重川研究室
  • URL: http://dora.bk.tsukuba.ac.jp/