| 研究実績の概要 |
当該年度において、前年の成果である異原子含有炭素の合成法を基盤とし、その方法によって得られる電極触媒の反応過程を詳細に検討した。特に、燃料電池や金属空気電池における鍵反応である酸素還元反応（Oxygen Reduction Reaction, ORR）に関してより注目した。結果として、化学構造の制御はこれまで知られている以上に、窒素含有炭素触媒の電極過程に影響を与えることが分り、その化学構造次第で、まったく異なる活性を持つことが明らかになった。特に重要な点は、一般に考えられている様に窒素のドープ量が多いからといって高活性にはならなかった。一方で、炭素に組み込まれた窒素には、複数の化学構造が存在するが、この化学構造の組合せが、高選択性や活性を発現させる鍵になっていることがわかった。加えて、単純な理論モデルよりORR過程のダイナミクスを解析したところ、これまでよく研究されていたPtなど貴金属電極触媒とは、ことなる電極過程で反応が進行していることがわかった。
これら上記の知見を基盤に、不活性な物質を活性な電極触媒とする手法を開発した。この実験では、より構造が規制された窒素と炭素でできた材料を用いることで、理論計算との協働を可能とし、ORRの微視的機構に関する、より詳細な理解を深めた。
一方で、電極過程をさらに理解するには、得られた実験データと第一原理計算を組み合わせて反応モデルを構築し、実験のみでは解釈が難しい微視的機構を検討した上で、電極過程に関するより現実に近い理論モデルを組み上げ、再度反応を検討する必要があることがわかった。
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