| 研究課題/領域番号 |
15J00803
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
岡崎 倫久 大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-24 – 2017-03-31
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| キーワード | 白金 / 放射線 / ナノ粒子 / 触媒 |
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| 研究実績の概要 |
担持ナノ粒子合成における生成機構を担体による効果を中心に研究し、国内外の学会及び論文として発表した。
担体による効果を検討する上で、合成条件を変化させ、放射線を用いてナノ粒子を合成した。担体上に白金と銅が担持したナノ粒子についての研究を通して、放射線照射前の溶液において、金属イオンの存在位置が生成する構造へ影響を与えることを明らかにした。放射線照射前の溶液における金属イオンを①溶液中、②担体上に吸着、③沈殿の3つに分類した。それぞれを定量的に評価し、放射線照射によって生成した構造との相関を調べた。溶液中の金属イオンは主に合金を、担体上に吸着したイオンや沈殿したイオンは主に合金粒子のシェル及び酸化物を形成することがわかった。
担体上に白金とロジウムが担持したナノ粒子において、X線の吸収スペクトルを解析することで詳細な構造を議論した。合成条件を変化させることで、2種類のナノ粒子を得た。これらは組成分析、結晶構造分析、形態観察を通して同様な結果を示した。しかし、これらのナノ粒子は異なる触媒性能を示した。放射光施設を用いたX線吸収で詳細な構造を解析することで、これらのナノ粒子は金属元素の配位数から求めた合金度が異なることを明らかにした。
白金にロジウム、ルテニウム、銅、スズを添加し、放射線を用いてナノ粒子を合成した。添加する金属種によって得られるナノ粒子構造が異なった。従来、担体を添加しない系において金属種の還元電位、照射放射線の線量率が合成するナノ粒子の構造に影響を与えることが報告されていた。本研究では担体を導入した系において、添加金属の結晶構造、酸化物生成の自由エネルギー及び放射線照射前の溶液における金属イオンの存在位置が構造に影響を与えることを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
申請当初は担体による効果の主たるものが静電気的相互作用だと考えていたが、静電気的相互作用を実験的に測定することは難しかった。本研究では試行錯誤を重ねることで担体による効果を吸着量を介することで評価した。そして、吸着量と放射線により生成した構造との相関を調べることで、申請当初に計画していた、担体が粒子構造に与える影響を明らかにすることができた。
また、先行研究で合成されていた材料について材料科学的検討を行うことで学術的に新規性のある理論を提唱することができたため、この内容にて申請当初の予定通りに論文を投稿した。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの研究で放射線を用いたナノ粒子合成の生成機構を明らかにし、放射線でナノ粒子を合成する際の指針を得た。今後は得られた指針をもとに、カーボンや酸化鉄などの担体上に白金と他種金属の2元系、3元系の触媒ナノ粒子を合金組成、酸化物と合金の接触を制御しながら合成する。また、当初目標としていた白金にロジウム、スズを添加したナノ粒子の構造制御を達成した後、先行研究で報告されていない、新たな触媒を設計し、合成したいと考えている。
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