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本研究では、各金属イオンへ最適な錯化剤を配位させ硫化速度を制御することによるCu2ZnSnS4複合硫化物の合成、及び合成したCu2ZnSnS4粒子を用いた塗布型Cu2ZnSnS4太陽電池の作製・評価を目的として研究を行った。
前年度までに、Sn2+イオンの水溶液中での硫化反応について解析、最適な条件の探索を行った。その結果、pH5というこれまでにない高pHな条件で斜方晶単相のSnS粒子を水溶液中合成することに成功した。また、Cu2+、Sn2+について、各種錯化剤の配位状態の計算予測、硫化反応時のギブス自由エネルギー変化の値の算出を行い、硫化反応速度が同等となると予測された条件の下で粒子合成を行った。その結果、Cu2SnS3粒子の合成に成功し、水溶液中での多元系硫化物合成手法の開発に成功した。
本年度は、上記のCu2SnS3粒子の合成条件にZn2+錯体を加え、Cu2ZnSnS4粒子を合成する手法の開発を試みた。その結果、選択可能な錯化剤の制約からZn2+錯体の硫化反応速度を他の金属種と近接させることは困難であり、CZTS単相の粒子ではなくZnSやCu2SnS3相を含む粒子が合成された。そこで、本粒子を前駆体として用い、Zn、Cu投入量、及び熱処理雰囲気、熱処理温度を最適化することで、水溶液中合成したCZTS前駆体粒子の熱処理によるCZTS粒子合成技術の開発に成功した。更に、合成した粒子を塗布、焼結することでCu2ZnSnS4薄膜を作製し、Eu2+/Eu3+を酸化還元対として用いた光電気化学セルへと応用することで、塗布型Cu2ZnSnS4太陽電池の作製・評価に成功した。
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