| 研究課題/領域番号 |
15J08045
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| 研究機関 | 横浜国立大学 |
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研究代表者 |
渡部 工 横浜国立大学, 工学府, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-24 – 2018-03-31
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| キーワード | 親水性 / 表面電荷 / 電気光学効果 / タンパク質の電荷 / 電気化学センサ |
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| 研究実績の概要 |
本研究ではフォトニック結晶ナノレーザバイオセンサのタンパク質検出原理の解明を目指している。これは、ナノレーザの生体分析チップへの応用にとって重要な調査項目である。今年度はセンサの固液界面での電気化学的影響の調査を計画したが、以下に示す重要な成果が得られ、期待通りの進展が得られた。ナノレーザの一般的に考えられている検出原理は、固液界面での環境屈折率変化によるレーザの発振波長の変化である。そのため表面の電気的な変化は影響しないはずである。しかし、ナノレーザ表面にプラズマを照射して表面に親水基を形成し、表面を帯電させた。その状態で、水中で波長変化を観測したところ、プラズマ処理直後から徐々に波長が変化した。これは上記に示した環境屈折率の変化では説明できず、波長と表面の帯電に関係がある実験的証拠と考えている。同様の現象はわずかな塩イオン濃度の変化でも見られた。塩イオン濃度の変化による溶液自体の屈折率は0.1 M以下では生じないが、ナノレーザでそれよりも4桁以上低濃度から波長変化が見られた。これも塩イオン濃度の増加によって表面の帯電が変化したと考えればプラズマの場合と同じである。
以上の実験より、ナノレーザの波長変化と表面の帯電に関係があることがわかった。これはナノレーザが単純な環境屈折率センサでないことを示す重要な結果である。これらのことについてまとめた内容が国際会議 (Biosensors) に採択されたことも、この成果が客観的に価値があることを示していると考えている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究計画ではタンパク質を用いて電気化学的影響の調査を計画していたが、タンパク質や抗原抗体反応には不明瞭な部分も多く、波長変化が生じてもそれが何による影響かわかりづらいと判断した。そこで研究実績で示したように、より表面の状態がシンプルになるようにプラズマや塩イオンで電気化学的影響を調査した。その結果、環境屈折率では説明できず、表面の帯電の変化によって説明できる状態で波長変化が生じた。これはセンサ固液界面での電気化学的振る舞いを明らかにする、という計画に合致した成果である。しかし、表面の帯電が影響していることはわかったが、それが具体的にどう波長変化に関与するかは解明しきれていない。現状では、電気光学効果によるレーザ自身の屈折率変化、または電気二重層による固液界面の局所的な屈折率変化が寄与している、を考えている。よって、電気化学的影響があることはわかったが、その具体的な機構の解明にまでは至っていないため、おおむね順調とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
研究計画では波長変化のメカニズム解明とバイオインターフェイスの構築があり、それらを目指す。具体的に以下のことを行う予定である。まず、ナノレーザの帯電と波長変化の関係を理論的に考察する。両者の関係として電気光学効果、とくにフランツ-ケルディッシュ効果があると考えている。これの考察方法として、有意な波長変化を得るために必要な屈折率変化と、それに必要な印加電界の変化を計算する。その計算で現実的な値が得られれば、実験と理論の両方で電気的影響が示されることになる。もし現実的な値が得られなかった場合は他の効果も考慮する、もしくは屈折率変化と波長変化の関係を再考察し、わずかな屈折率変化でも大きな波長変化が得られる効果があるか検討する。次にタンパク質検出実験を行うが、その際のレーザへの保護膜厚や試料溶液に含まれる塩濃度を変化させて検出を行う。これは解明とインターフェイスの構築の両方に関わる実験である。もし波長変化と帯電に影響があるなら、上記の二つの変化は検出感度や変化量の違いとなって現れるはずである。その変化を調査することでメカニズムのより深い考察や、感度が最大となる条件、つまり最適なインターフェイスの構築ができる。
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