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2015 年度 実施状況報告書

水熱酸化法をベースとする複合プロセスによる有機ハロゲン汚染水の高度処理技術の開発

研究課題

研究課題/領域番号 15K00585
研究機関大阪市立大学

研究代表者

米谷 紀嗣  大阪市立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (80295683)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード廃棄物処理 / 触媒・化学プロセス / 水質浄化 / 水熱酸化法 / キャビテーション法
研究実績の概要

フェントン法と水熱酸化法の複合プロセスについて検討するため、従来から活性が認めらえているCuのほかにV、Mn、Ni、Coの塩化物を触媒に用いて3,4-ジクロロフェノール(DCP)の水熱酸化分解を行った。その結果、酸性条件ではいずれの触媒も分解促進効果を示すが、中性~アルカリ性ではVのみが有意な活性をもつことを明らかにした。
次に、キャビテーション分解法と水熱酸化法の複合プロセスについて検討するため、内部にベンチュリ型ノズルを有するチタン製管型水熱酸化反応装置を2台(ノズル径50μmおよび100μm)を製作した。この装置を用いて反応器内に流体力学的キャビテーションを発生させ、DCPの水熱酸化分解を行った。
実験は以下の手順で実施した。HPLCポンプを用い試料溶液(1 mM DCP、12 mM 過酸化水素)を流量8.0 ml/minで連続的に反応器へ送液した。反応器を目的温度(200℃)に達した塩浴に浸して反応温度を制御した。反応後の溶液を冷却系を通して冷却し、ノズル下流部の圧力を背圧弁で制御した。ノズル上流部および下流部の圧力をひずみゲージ圧力計により計測した。高速液体クロマトグラフと全有機炭素計(TOC)を用い、背圧弁出口から採取した試料溶液に残存するDCPおよび分解生成物の定量分析を行った。
キャビテーションによる効果を判断するため、ノズル下流部の圧力を変えて処理を行ったところ、P=2 MPa前後においてDCP分解率とTOC分解率の向上が確認された。キャビテーション数(σ)を計算したところ、分解の向上が確認されたのはσ<1の圧力範囲と対応していたことから、キャビテーションの発生によりラジカルの生成量が増大し、DCPの分解が促進されたと結論付けた。現在、キャビテーション数と分解促進効果の関係についてさらなる検討を行うため。試料溶液の流量、ノズル径、反応温度などを変えながら処理試験を進めているところである。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成27年度は(1)水熱酸化+フェントン法、(2)水熱酸化+UV法、(3)水熱酸化+キャビテーション法の複合プロセスについて検討する計画であった。今回、(1)と(3)について反応装置の作製とDCP処理実験を終了し、特に(3)においてDCPの水熱酸化分解がキャビテーション発生によって促進されることを突き止めた。(2)についても現在反応装置の開発を進めているところであり、おおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

前年度の研究成果により、水熱酸化法とキャビテーション分解法の複合プロセスが汚染物質の分解に有用であることが明らかになったので、今後はこのプロセスを基本にして研究を進める予定である。フェントン型触媒の添加による分解促進効果、キャビテーション発生の最適条件の探索(ノズル上流、下流圧力、温度など)、pHの影響などについて検討を進める。さらに、水熱酸化法+キャビテーション分解法+UV法といった、3種複合プロセスについても検討を進める予定である。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 謝辞記載あり 2件、 査読あり 3件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] 酸化銅触媒を用いたフェントン・水熱酸化法による汚染水高度処理技術2015

    • 著者名/発表者名
      米谷紀嗣
    • 雑誌名

      ケミカルエンジニアリング

      巻: 60 ページ: 20-24

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 酸化銅触媒を用いた水熱酸化法による有機塩素系汚染水の高度処理2015

    • 著者名/発表者名
      米谷紀嗣,高見玲奈,中尾恭平
    • 雑誌名

      混相流

      巻: 29 ページ: 32-308

    • DOI

      10.3811/jjmf.29.302

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] In Situ Observations of Thermoreversible Gelation and Phase Separation of Agarose and Methylcellulose Solutions under High Pressure2015

    • 著者名/発表者名
      Noritsugu Kometani, Masahiro Tanabe, Lei Su, Kun Yang, and Katsuyoshi Nishinari
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. B

      巻: 119 ページ: 6878-883

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.5b03632

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Preliminary experiment of X-ray diffraction imaging2015

    • 著者名/発表者名
      Masaki Yamanashi, Noritsugu Kometani, Kouichi Tsuji
    • 雑誌名

      Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B

      巻: 355 ページ: 272-275

    • DOI

      10.1016/j.nimb.2015.02.049

    • 査読あり
  • [学会発表] 緑色蛍光タンパク質の回転緩和によるカラギーナンのゾル-ゲル転移の研究2016

    • 著者名/発表者名
      山崎真代,米谷紀嗣
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] キャビテーションをベースとした複合プロセスによる 3,4-ジクロロフェノール分解処理2016

    • 著者名/発表者名
      竹内柊平,米谷紀嗣
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] 高温高圧下での水を還元剤とする白金担持酸化チタンによるCO2光触媒還元2016

    • 著者名/発表者名
      平田章太郎,米谷紀嗣
    • 学会等名
      化学工学会第81年会
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
    • 年月日
      2016-03-13 – 2016-03-15
  • [学会発表] Reaction Mechanism of the Oxidative Decomposition of Organochlorine Compounds By Fenton-like Reaction in Subcritical Water2015

    • 著者名/発表者名
      Noritsugu Kometani, Reina Takami
    • 学会等名
      2015 Annual Meeting of AIChE
    • 発表場所
      ソルトレークシティー(アメリカ合衆国)
    • 年月日
      2015-11-08 – 2015-11-13
    • 国際学会
  • [学会発表] Photocatalytic Reduction of CO2 by Pt-Loaded TiO2 in the Mixture of Sub- and Supercritical Water and CO22015

    • 著者名/発表者名
      Noritsugu Kometani, Shoutarou Hirata, Masashi Chikada
    • 学会等名
      11th International Symposium on Supercritical Fluids (ISSF 2015)
    • 発表場所
      ソウル(大韓民国)
    • 年月日
      2015-10-11 – 2015-10-14
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 超臨界水・二酸化炭素混合流体中での二酸化炭素光触媒還元2015

    • 著者名/発表者名
      米谷紀嗣,近田昌志,平田章太郎
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 発表場所
      大阪市立大学杉本キャンパス(大阪府大阪市)
    • 年月日
      2015-09-09 – 2015-09-11

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公開日: 2017-01-06  

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