| 研究課題/領域番号 |
15K04739
|
|---|
| 研究機関 | 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構 |
|---|
研究代表者 |
岡本 芳浩 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 物質科学研究センター, 研究主幹 (70370369)
|
|---|
| 研究分担者 |
塩飽 秀啓 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 物質科学研究センター, 研究副主幹 (10222043)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
|
| キーワード | イメージングXAFS / 元素マッピング / 化学的相関 / 空間分解能 / ガラス固化体 |
|---|
| 研究実績の概要 |
整備した蛍光体を使用して、イメージングXAFSによる異種元素間の相関解析の題材として適していると判断した「ガラス固化試料」の測定を進めた。ガラス固化試料には、ベースとなるホウケイ酸ガラスに、白金族元素やランタノイド元素など30以上の元素成分が混じっている。そのため、様々な元素の間に化学的な相関があるものと考えられている。本年度は、その中でガラス固化体製造の実プロセスでも重要であり、H27年度に初期の結果（H27年春の原子力学会で講演）を得ていたRuとRh元素の間の化学的な相関を追求することに専念した。ホウケイ酸ガラス中におけるRhの化学形は金属と酸化物に分かれることが知られているが、その割合は単純に酸化還元雰囲気だけでは決まらないことが知られていた。また、酸化物の化学形が熱力学的に考えられるRh2O3ではなく、より酸化されたRhO2がもっぱら観察されることが報告されている。そこで、本研究で整備したイメージングXAFS分析法を用いて、RuとRhの間の空間的分布に関係する化学的相関関係を調べ、それらの解明を目指した。異種相関解析の結果、試料内で、RuとRhの分布が一致している場合には極めて安定な固溶体(Ru,Rh)O2が形成され（RhO2と同形）、一致していない場合は必ず金属（合金）状態にあることを示すことができた。この成果をまとめて論文として投稿した（H28年4月時点で査読中）。ガラス固化試料については、３元素間の化学的相関の題材として適していることから、RuとRh以外のZrおよびMo元素のイメージングXAFSデータ取得を進め、解析ソフトウェアの改良を実施した。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
H27年度に新しい蛍光体を導入して、イメージングXAFS測定の精度を上げることが出来た。また、複数の元素のイメージングXAFSデータ解析結果を扱うプログラムを完成させた。その結果、イメージングXAFSのデータを用いて、異種元素間の化学的な相関関係を導出できることが確認できた。前倒しで実施した実験の結果、土壌中に固着したセシウムが、土壌に含まれる鉄の原子価によって影響を受けるケースがあることを報告した。H28年度の目的は、整備した手法を実際の試料に対して試すことであったが、ガラス固化試料中の白金族元素を対象に、「RuとRhの間の化学的な相関関係」を解明することができた。
一方で、相関関係を２元素間から３元素間に拡張する解析系の開発については、利用するデータの取得量が少ないことが課題になった。これについては、対象とする題材の問題であり、多成分系であるガラス固化試料の測定に集中することで、どうにかカバーできた。その結果、進捗状況としては、最終年度であるH29年度の研究を問題なく遂行できる段階まで到達できた。
|
| 今後の研究の推進方策 |
H28年度の成果として、整備した測定システムを用いて、ガラス固化試料中の白金族元素RuとRhの間にある化学的な相関関係を解明できた。その過程で、課題であった膨大なデータを扱う作業の効率化も達成することができた。このように、異種元素間の化学的な相関の実例として具体的な成果をあげることができたものの、一方で、3元素への拡張においては、作業そのものが難航したというよりは、具体的に扱う3元素間の化学的相関のためのデータが少なかったことによる影響があった。これまでに扱った例は、樹脂への吸着におけるTiとSr、土壌への固着におけるFeとCsの組み合わせであるが、これらは３元素が関与する課題ではない。一方、H28年度に中心的な課題として取り上げたガラス固化試料は、当該年度はRuとRhの２元素の組み合わせに集中したが、他にZrやMo元素との相関が課題となる。H29年度は、このガラス固化試料を対象に、前年度までのRuとRhの組み合わせに加えて、ZrおよびMo元素の測定・解析を行い、3元素以上の異種元素間化学的相関解析の実現を図る。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
(1)見積もりよりも若干安く入手できたため。
(2)ソフトウェアの更新時期を待ったため。
|
| 次年度使用額の使用計画 |
H29年度におけるソフトウェアおよび消耗品の購入に充当する。
|
