研究課題
本研究では、重心運動が閉じ込められることによって波動性が顕現した励起子と光波を長距離にわたって整合させることにより、光学応答の速度・効率の双方を高めることを目指している。初年度は、光と励起子の相互作用が強いことで知られるI-VII族半導体CuClに対して分子線エピタキシー法をベースとした薄膜作製法の改善を行い、高品質膜が安定して得られる成膜条件を明らかにした。また、非局所応答理論による計算により光－励起子長距離コヒーレント結合による光学応答の高速化・高効率化は膜厚が増すにつれて増大する傾向があることが示されているため、今回はより厚い領域を中心にCuCl薄膜作製を行い、膜厚1μmに至るまで位相緩和定数が0.2 meVを下回る単結晶薄膜の作製が可能となった。さらに、潮解性のあるCuClを空気中で安定して活用できるようキャップ層に最適な物質についても調べ、Siの蒸着からの自然酸化を利用することによって従来のCaF2キャップ層では完全にCuClが変質する時間から倍以上の時間が経過しても、CuCl薄膜の品質を維持できることを明らかにした。作製したCuCl薄膜の光学評価に関しては縮退四光波混合スペクトルと光カー効果による非線形スペクトルの測定を行ったが、光－励起子長距離コヒーレント結合に起因する各閉じ込め励起子モードに対応する複数の鋭いピーク及び輻射シフト・輻射幅増大が現れる特徴的なスペクトル構造が見られ、膜厚1μmまでのいずれの試料においても各ピークの光子エネルギーが輻射シフトを含めた固有エネルギーの理論計算値と一致していることを確認した。また、光カー効果の測定より求めた非線形屈折率は光と励起子の結合が強まる膜厚の試料においてはカー媒質として良く利用される石英を４桁上回る値となっており、前年度より桁違いに大きな光学非線形性を実現することに成功した。
2: おおむね順調に進展している
本計画では、分子線エピタキシー法に電子線照射を取り入れた独自成膜法の改善や非線形光学応答の評価を主要目的としているが、いずれにおいても明確な進展が見られた。CuCl薄膜作製に関しては、前年度までは膜厚100 nm～400 nm程度を中心に行っていたが、励起子コヒーレンスが十分に長い高品質薄膜の作製法を確立しつつあることを受けて400 nm以上の膜厚領域での作製にも着手し、膜厚が1μm に至っても励起子コヒーレンスが膜厚方向全体に広がっている高品質CuCl単結晶薄膜を安定して作製できるようになってきた。また、振動子強度や励起子束縛エネルギーが極めて大きいワイドギャップ半導体であるにもかかわらず、潮解性ゆえに光物性の基礎研究にしか使われてこなかったCuClを応用面で活用するための検討も行ってきた。特に、キャップ層として最適な物質の選別に注力し、Si膜がこれまで用いてきたCaF2やSiOx等を直接蒸着する場合よりも長時間にわたってCuCl薄膜の品質を保持できることまで分かってきた。縮退四光波混合や光カー効果による非線形光学スペクトル測定においては、膜厚400 nm以上のCuCl薄膜においても光－励起子長距離コヒーレント結合特有の複数の鋭いピークや輻射シフトが観測できることを明らかにし、光学非線形性の指標となる非線形屈折率が従来と比べて桁違いに大きくなることを示すことにも成功した。なお、膜厚や励起光波長の僅かな違いによってもスペクトル形状が非単調に変化することも確認しており、ナノからバルクへのクロスオーバー領域において膜厚・励起光波長を精密に制御することにより、更に光学非線形性が増大することを示唆する結果も得られた。
これまでの成果によってCuCl薄膜の更なる品質向上に成功し、μmオーダーに至る膜厚領域まで励起子コヒーレンスが保たれた単結晶薄膜を得られるようになり、非線形光学効果においては100 fs級の超高速応答と現在活用されている物質と比べて桁違いに大きい光学非線形性を両立することに成功した。この光－励起子長距離コヒーレント結合効果は励起子の線形発光においても発現することは理論的に示され、実験においてもその兆候を示す結果が得られているが、膜質・膜厚の制御によってどのような恩恵が得られるかについても明らかにしていきたい。特に、位相緩和定数が0.2 meVを下回るほど品質が高く、光－励起子長距離結合効果に起因する輻射幅増大が極大を示す膜厚においては励起子の輻射緩和時間が10 fsを切ると考えられるため、輻射緩和速度が室温における非輻射緩和速度を十分に上回って発光効率が飛躍的に向上することが期待される。そこで、様々な膜厚のCuCl薄膜に対して発光スペクトルの温度変化を測定し、各閉じ込め励起子モードに対応する成分の形状や強度が熱擾乱の増大によってどのように変化するかを調べ、高温領域における発光効率がバルク等他の系と比べてどこまで高められるかについても明らかにしていく。さらに、発光と超短パルスによる和周波発生を利用した超高速分光システムを完成させ、100 fsを切る超高速発光の直接観測も実現していきたい。試料作製面においては電子線照射条件、基板温度、成長レート等の調整による更なる品質向上を目指しつつ、過酷な条件下でもCuCl膜の品質を維持するための挑戦も継続していく。また、GaAsにおいて光－励起子長距離コヒーレント結合効果が確認されている多重量子井戸構造をCuCl/CaF2においても作製し、その線形・非線形光学応答や高温・潮解耐性について明らかにしていく。
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Scientific Reports
巻: 6 ページ: 25950
10.1038/srep25950
J. Phys. Soc. Jpn.
巻: 85 ページ: 063705
10.7566/JPSJ.85.063705
