セリウム近藤半導体の高温反強磁性秩序

2015 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 15K05180
• 研究機関: 富山県立大学
• 研究代表者: 室 裕司 富山県立大学, 工学部, 准教授 (50385530)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: 近藤半導体 / 反強磁性秩序 / 異方的c-f混成 / 元素置換効果

研究実績の概要

セリウム３元化合物CeT2Al10(T= Ru, Os)は，反強磁性秩序を起こす初めての近藤半導体である。その磁気転移温度はおよそ28 Kと，従来のセリウム化合物に比べて極めて高い。この転移温度が増大するメカニズムには，局所反転対称性の欠如と，Ceがもつ4f電子と伝導電子との異方的なc-f混成が重要と考えられる。本研究では，組成の3/4以上を占めるアルミニウム(Al)による伝導3p電子との混成に注目し，Alを他の元素と置換することによる物性変化を観測することで4f電子と3p電子との混成を詳しく調べることを目的とした。
平成27年度では，まずAlよりも3p電子が1個多いシリコン(Si)で置換し，3p電子の増加に伴う磁気転移温度等の物性変化を，電気抵抗・磁化率・比熱等の物性測定を通して調べた。Siを1%置換したCeRu2Al9.9Si0.1単結晶では，転移温度の減少とともに磁化率の温度変化が大きく変化したことから，わずか1%の置換で異なる反強磁性磁気構造に変化する。さらにSi置換量による物性変化を系統的に調べるため，CeRu2Al10-ySiyのyを0.4まで0.1ずつ増やした多結晶試料を作製した。転移温度はyの増加とともに10Kまで減少するにもかかわらず，磁化率の絶対値が増加した。さらにc-f混成による近藤半導体的性質は抑制され，y=0.4でほぼ消失した。p電子の増加量に注目して，RuをRhで置換したd電子増加系と比較すると，増加量と物性変化が定量的に一致することを発見した。以上の結果から，CeRu2Al10ではd電子とp電子が混成して伝導電子を形成し，4f電子との複雑な混成効果を生んでいることを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

申請時に計画したAlサイトの元素置換効果によって，概要で述べたように十分な成果を得ることができた。さらに，RuをFeで置換した多結晶試料による研究と圧力下物性研究との比較によって，異方的c-f混成が転移温度の増大に重要である証拠を得ることができた。Si置換およびFe置換による研究成果を，それぞれ学術論文および国際会議プロシーディングとして報告した。

今後の研究の推進方策

CeRu2Al10の異常反強磁性に対するAl3p電子の役割をさらに詳しく調べるため，Alよりも3p電子が1個少ないマグネシウム(Mg)または亜鉛(Zn)で置換した物質を作製し，3p電子を減少させたときに磁性の変化を調べる。Si置換で3p電子を増やした場合，c-f混成は弱まり，反強磁性磁気構造も変化した。従って3p電子を減らすとc-f混成は増すと予想される。電気抵抗率，磁化率，比熱の温度変化に対するMgまたはZn置換効果を研究し，Si置換さらに4d電子を減らしたRe置換との研究結果と比較することで，CeRu2Al10の異常磁性に対するc-f混成の役割および3p電子の役割を明らかにする。
MgまたはZn置換の単結晶試料を作製し，Si置換系の単結晶試料と併せて中性子散乱実験をおこない，磁気構造の決定と，CeRu2Al10で観測される低エネルギー磁気励起と磁気構造および転移温度との相関を調べる。中性子散乱実験に関しては，引き続きイギリス・ラザフォード･アップルトン研究所のAdroja博士との国際共同研究を通して進めていく。

研究成果

• [国際共同研究] ラザフォード･アップルトン研究所(英国)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: ラザフォード･アップルトン研究所
• [国際共同研究] ケルン大学(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: ケルン大学
• [雑誌論文] Quantitative study of the f occupation in CeMIn5 and other cerium compounds with hard X-rays (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Sundermann, F. Strigari, T. Willers, J. Weinen, Y. F. Liao, K. -D. Tsuei, N. Hiraoka, H. Ishii, H. Yamaoka, J. Mizuki, Y. Zekko, E. D. Bauer, J. L. Sarrao, J. D. Thompson, P. Lejay, Y. Muro, K. Yutani, T. Takabatake, A. Tanaka, N. Hollmann, L. H. Tjeng, A. Severing
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 209 ページ: １～８
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2016.02.002
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Effect of Si substitution on the antiferromagnetic ordering in the Kondo semiconductor CeRu2Al10 (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Hayashi, Y. Muro, T. Fukuhara, J. Kawabata, T. Kuwai, T. Takabatake
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 85 ページ: 034714-1～4
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.034714
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hybridization gaps and antiferromagnetic gap in the Kondo semiconductors CeT2Al10 (T=Fe and Os) observed by break-junction tunneling spectroscopy (2015)
  • 著者名/発表者名: . Kawabata, T. Ekino, Y. Yamada, Y. Sakai, A. Sugimoto, Y. Muro, T. Takabatake
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 92 ページ: 201113-1～5
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.92.201113
  • 査読あり
• [雑誌論文] Contrasting effect of La substitution on the magnetic moment direction in the Kondo semiconductor CeT2Al10 (T = Ru, Os) (2015)
  • 著者名/発表者名: D. T. Adroja, A. D. Hillier, C. Ritter, A. Bhattacharyya, D. D. Khalyavin, A. M. Strydom,P. Peratheepan, B. Fak, M. M. Koza, J. Kawabata, Y. Yamada, Y. Okada, Y. Muro,T. Takabatake, J. W. Taylor
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 92 ページ: 094425-1～10
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.92.094425
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Anisotropic Chemical Pressure Effect on the Antiferromagnetic Kondo Semiconductor Ce(Ru1-xFex)2Al10 (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Hayashi, Y. Muro, T. Fukuhara, T. Kuwai, J. Kawabata, T. Takabatake, M. Hagihara, K. Motoya
  • 雑誌名: Physics Procedia 巻: 75 ページ: １２１～１２６
  • DOI: doi: 10.1016/j.phpro.2015.12.017
  • 査読あり
• [学会発表] Fragile Antiferromagnetism in a new Shastry-Sutherland Lattice Compound Yb2Ru3Ga10 (2015)
  • 著者名/発表者名: Yuji Muro
  • 学会等名: The 20th International Conference on Magnetism ICM2015
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-08 – 2015-07-13
  • 国際学会
• [学会発表] Anisotropic Chemical Pressure Effect on the Antiferromagnetic Kondo Semiconductor Ce(Ru1-xFex)2Al10 (2015)
  • 著者名/発表者名: Yuji Muro
  • 学会等名: The 20th International Conference on Magnetism ICM2015
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-07-08 – 2015-07-13
  • 国際学会