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近年の高強度レーザーパルス発生技術の進歩を背景に，本課題では分極相互作用が重要な分子ダイナミクスに対し，最適制御理論に基づいた解析により効果的な操作法や機構を明らかにする。分子の３次元整列制御では互いに直交する直線偏光パルスの組が最適解であることを明らかにするとともに，整列制御により高い時・空間分解能で分子ダイナミクスのX線回折像が得られることをシミュレーションで示した。非断熱遷移の制御によりIBr分子の光解離を選択し，共鳴と分極相互作用間の量子干渉の重要性を半定量評価した。更に，量子演算に対するスケーラブルな実装シミュレーション法の開発や分子整列を利用する同位体分離を報告した。
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