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2016 年度 実施状況報告書

異常小角X線散乱法による超臨界混合溶液のゆらぎ構造の研究

研究課題

研究課題/領域番号 15K05376
研究機関千葉大学

研究代表者

森田 剛  千葉大学, 大学院融合科学研究科, 准教授 (80332633)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード小角X線散乱 / 超臨界流体 / エネルギー変調 / 異常分散 / ゆらぎ / 超臨界混合系
研究実績の概要

実際に、高圧下におけるエネルギーを変調させての小角X線散乱測定を行った。本実験は、溶液の濃度や熱力学状態依存性も含めて実施された。吸収係数や透過率の関係で、高圧セルに改良を施し、十分なS/Nを得られるよう工夫し、ダイヤモンド窓部のシール機構に関しても、独自に開発し当研究室にて加工される純金製のシール材に加え、白金と白金-イリジウムの合金系を複合化し安定した測定が可能となるよう改善を行い、実験を成功させた。これは、室温に限らず高温条件にも適応させられることを確認した。線源となる放射光のX線エネルギー範囲の関係で、臭素元素を含む系について、溶液状態での測定を実施した。エネルギーは10-13 keV程度に設定し、X線エネルギーを変調させ、開発したフォトダイオードを組み込んだ吸収係数同時測定装置により吸収特性と確認しながら、散乱測定を実施することを達成した。バックグランドとして変調分を抽出することや特殊条件下での解析が可能であることを確認することができた。以上は、現在、発表論文として出版を準備している。ただし、以上は臭素元素を含んだ溶媒溶液中の実験であって、超臨界状態にあるキセノン-クリプトン系などには適応できていない。クリプトン-キセノン系の高圧試料セルは構築に成功しており、変調実験における必要X線エネルギーを確保すること、より低エネルギー域での十分なS/Nを確保する試料長を当試料長可変型セルで達成できれば、研究を推進できると考えている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

高圧セルの特に窓部において、新しく単結晶ダイヤモンドをシールする機構を開発し、試料長の安定性、および金、白金、白金合金の複合材により高いS/Nでの測定が可能となるよう改良を行うことができた。また、X線エネルギーの変調実験については臭素元素に対してではあるが、解析可能であることを高圧(含む高温)にて実施し確認することができた。さらに、具体的に放射光施設において、変調状態での吸収特性を取得することができた。以上は、異常分散を用いた本研究課題において重要な進展であると考えられるため。

今後の研究の推進方策

現在、X線エネルギーの関係で臭素元素に対する変調実験を行っており、臭素元素を含む系に対して、超臨界流体の測定を実施する。一方で、キセノン-クリプトン系の実験のため、高エネルギーX線源が得られるステーションなどを用いて、3種のゆらぎのパラメータを分離解析できるよう実験を実施する予定である。また、混合状態の解析のため、リバースモンテカルロ法などのシミュレーションも組み合わせることで、具体的な混合状態や超臨界二成分溶液のゆらぎ構造に関して解明を進める予定である。

次年度使用額が生じた理由

旅費経費が節約でき、消耗品費の購入経費が安価になったため。

次年度使用額の使用計画

平成29年度の研究推進に対する経費として使用させて頂きます。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件)

  • [国際共同研究] The University of British Columbia(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      The University of British Columbia
  • [国際共同研究] Roskilde University(デンマーク)

    • 国名
      デンマーク
    • 外国機関名
      Roskilde University
  • [雑誌論文] Fluctuational parameters based on the Bhatia-Thornton theory for supercritical solutions: Application to a supercritical aqueous solution of n-pentane2017

    • 著者名/発表者名
      S. Shibuta, H. Imamura, K. Nishikawa, T. Morita
    • 雑誌名

      Chem. Phys.

      巻: 487 ページ: 30-36

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.chemphys.2017.02.003

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Interaction Potential between Biological Sensing Nanoparticles Determined by Combining Small-Angle X-ray Scattering and Model-Potential-Free Liquid Theory2016

    • 著者名/発表者名
      T. Morita, N. Uehara, K. Kuwahata, H. Imamura, T. Shimada, K. Ookubo, M. Fujita, T. Sumi
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 120 ページ: 25564-25571

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b06487

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] The effect of 2,2,2-trifluoroethanol on water studied by using third derivatives of Gibbs energy, G2016

    • 著者名/発表者名
      H. Ohgi, H. Imamura, K. Yonenaga, T. Morita, K. Nishikawa, P. Westh, Y. Koga
    • 雑誌名

      J. Mol. Liq.

      巻: 224 ページ: 401-407

    • DOI

      http://doi.org/10.1016/j.molliq.2016.09.101

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Nitroxyl-Radical-Catalyzed Oxidative Coupling of Amides with Silylated Nucleophiles through N-Halogenation2016

    • 著者名/発表者名
      K. Moriyama, M. Kuramochi, K. Fujii, T. Morita, H. Togo
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 55 ページ: 14546-14551

    • DOI

      10.1002/anie.201607223

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Large-area Silica Aerogel for Use as Cherenkov Radiators with High Refractive Index, Developed by Supercritical Carbon Dioxide Drying2016

    • 著者名/発表者名
      M. Tabata, I. Adachi, Y. Hatakeyama, H. Kawai, T. Morita, T. Sumiyoshi
    • 雑誌名

      J. Supercrit. Fluid

      巻: 110 ページ: 183-192

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.supflu.2015.11.022

    • 査読あり
  • [学会発表] 超臨界状態における水と疎水性物質の全濃度領域ゆらぎ構造2016

    • 著者名/発表者名
      澁田諭, 森田剛, 西川惠子
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] 超臨界アンモニアのゆらぎ構造と水素結合性の寄与2016

    • 著者名/発表者名
      後藤 サユリ, 澁田 諭, 森田 剛, 西川 惠子
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] アンモニウム系イオン液体カチオンの疎水性/親水性と 水溶液中における凝集状態の評価2016

    • 著者名/発表者名
      米永 一輝, 二田 郁子, 西川 恵子, 古賀 精方, 森田 剛
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] NMR を用いた脂環式イオン液体[Pyrr1,4][NTf2]の相挙動とイオンダイナミクス2016

    • 著者名/発表者名
      小口聡, 藤井幸造, 森田剛, 西川惠子
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] Aggregation/dispersion of asphaltene in solutions at elevated temperatures using small-angle X-ray scattering2016

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Morita
    • 学会等名
      PetroPhase 2016
    • 発表場所
      Elsinore, Denmark
    • 年月日
      2016-06-19 – 2016-06-23
    • 国際学会

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公開日: 2018-01-16  

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