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2016 年度 実施状況報告書

高活性不溶性触媒開発の普遍的方法論の探求

研究課題

研究課題/領域番号 15K05510
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

山田 陽一  国立研究開発法人理化学研究所, 環境資源科学研究センター, 副チームリーダー (50317723)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワードパラジウム触媒 / 固定化触媒 / 不溶性触媒 / クロスカップリング / C-Hアリール化 / 再利用
研究実績の概要

貴金属触媒における貴金属の使用の提言を目指し、回収再利用可能で既存の触媒より活性の高い固定化金属触媒の開発を行っています。反応性石帯を1トン合成するために、通常使用するパラジウム触媒は10キログラムです。この時の地金パラジウム価格は2000万円になります。私たちはその使用料を1000~10000分の1に低減し、かつ回収再利用可能な触媒の開発を行っています。地金価格として2000円から2万円となり金属資源の省資源、コスト低減を図ることになります。
昨年度に引き続き、新規高分子パラジウム触媒の開発を続けました。昨年度では数例の基質(原料)における反応を実施しましたが、今年度は多くの基質を用いた、鈴木―宮浦カップリング、C-Hアリール化反応に適用しました。その結果高い収率で対応する成績体を得ることに成功しました。これらにおきましても触媒の回収再利用が可能であることもわかりました。さらに10グラムスケールの基質を用いた鈴木―宮浦カップリングにおいても、効率的に反応が進行することが見出されました。触媒の10グラム程度の合成も行えるようになり、実践的応用を視野にいれた研究も開始しました。
さらに播磨にある大型放射光施設SPring-8でのエックス線吸収微細構造分析(XAFS)実験、密度汎関数理論(DFT)計算化学の結果、固定化高分子パラジウム触媒のパラジウム周りの局所構造を決定することができました。
。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

計画通り研究が進んでいるため。

今後の研究の推進方策

上記の研究を進め、今年度においては論文投稿まで進める予定である。

次年度使用額が生じた理由

基金のため余剰金を繰り越した。

次年度使用額の使用計画

物品費購入に充てる。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 3件、 招待講演 5件)

  • [国際共同研究] Hanyang University/Seoul National University(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      Hanyang University/Seoul National University
  • [国際共同研究] Taiwan Normal University(台湾)

    • 国名
      その他の国・地域
    • 外国機関名
      Taiwan Normal University
  • [国際共同研究] Aristotle University of Thessaliniki(ギリシャ)

    • 国名
      ギリシャ
    • 外国機関名
      Aristotle University of Thessaliniki
  • [国際共同研究] Colby University(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Colby University
  • [雑誌論文] Huisgen Cycloaddition with Acetylene Gas by Using an Amphiphilic Self-Assembled Polymeric Copper Catalyst2017

    • 著者名/発表者名
      Uozumi Yasuhiro、M. A. Yamada Yoichi、Yoshida Hiroshi、Ohno Aya、Sato Takuma、Mase Toshiaki
    • 雑誌名

      HETEROCYCLES

      巻: 95 ページ: 715~715

    • DOI

      10.3987/COM-16-S(S)57

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Palladium-Catalyzed Asymmetric Suzuki-Miyaura Cross Coupling with Homochiral Phosphine Ligands Having Tetrahydro-1H-imidazo[1,5-a]indole Backbone2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Uozumi, Y. Matsuura, T. Suzuka, T. Arakawa, and Y. M. A. Yamada
    • 雑誌名

      Synthesis

      巻: 49 ページ: 59-68

    • DOI

      DOI: 10.1055/s-0036-1589407

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] In-Water and Neat Batch and Continuous-Flow Direct Esterification and Transesterification by a Porous Polymeric Acid Catalyst2016

    • 著者名/発表者名
      H. Baek, M. Minakawa, Y. M. A. Yamada, J. Han and Y. Uozumi
    • 雑誌名

      Sci. Rep

      巻: 6 ページ: 25625

    • DOI

      doi:10.1038/srep25925

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Application of Heterogeneous Polymer-Supported Catalysts to Continuous Flow Systems2016

    • 著者名/発表者名
      T. Osako, Y. M. A. Yamada and Y. Uozumi
    • 雑誌名

      J. Synth. Org. Chem., Jpn.

      巻: 74 ページ: 621-630

    • DOI

      http://doi.org/10.5059/yukigoseikyokaishi.74.621

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Supramolecular Scaffold for Tailoring the Two-Dimensional Assembly of Functional Molecular Units into Organic Thin Film2016

    • 著者名/発表者名
      F. K.-C. Leung, F. Ishiwari, T. Kajitani, Y. Shoji, T. Hikima, M. Takata, A. Saeki, S. Seki, Y. M. A. Yamada, and T. Fukushima
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 138 ページ: 11727-11733

    • DOI

      DOI: 10.1021/jacs.6b05513

    • 査読あり
  • [学会発表] シリコンナノ構造安定化パラジウムナノ粒子:水素を用いた還元的アミノ化およびフロー合成への応用2017

    • 著者名/発表者名
      佐藤太久真、中尾愛子、魚住泰広、山田陽一
    • 学会等名
      日本化学会第97回春季年会(2017)
    • 発表場所
      慶応大学(神奈川県日吉市)
    • 年月日
      2017-03-17
  • [学会発表] Silicon Nanostructure-Stabilized Palladium Nanoparticles: Reductive Amination Using H2 and Its Application to Flow Synthesis2016

    • 著者名/発表者名
      T. Sato, Y. Uozumi, and Y. M. A. Yamada
    • 学会等名
      The 10th International Symposium on Integrated Synthesis
    • 発表場所
      淡路島(兵庫県淡路町)
    • 年月日
      2016-11-18
  • [学会発表] Silicon Nanostructure-Stabilized Palladium Nanoparticle Catalysts for Organic Transformations2016

    • 著者名/発表者名
      Yoichi M. A. Yamada
    • 学会等名
      C&FC 2016 (International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2016)
    • 発表場所
      台北(台湾)
    • 年月日
      2016-11-12
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Supported Catalysts in Batch & Flow2016

    • 著者名/発表者名
      Yoichi M. A. Yamada
    • 学会等名
      Chemistry Seminar at Justus-Liebig-Universitat Giessen
    • 発表場所
      ギーセン大学(ギーセン,ドイツ)
    • 年月日
      2016-09-09
    • 招待講演
  • [学会発表] Highly Active, Reusable, Self-Assembled Polymeric Palladium Catalyst at Parts per Million Levels for Cross-Coupling Reactions2016

    • 著者名/発表者名
      Y. M. A. Yamada, S. M. Sarker, T. Sato, A. Ohno, and Y. Uozumi
    • 学会等名
      6th International IUPAC Conference on Green Chemistry
    • 発表場所
      ベネチア(イタリア)
    • 年月日
      2016-09-06
    • 国際学会
  • [学会発表] 高活性な固定化触媒システムの開発2016

    • 著者名/発表者名
      山田陽一
    • 学会等名
      第32回若手化学者のための化学道場(松山 2016)
    • 発表場所
      にぎたつ会館(愛媛県松山市)
    • 年月日
      2016-08-25
    • 招待講演
  • [学会発表] Highly Active and Reusable Supported Catalytic Systems: Batch & Flow2016

    • 著者名/発表者名
      Yoichi M. A. Yamada
    • 学会等名
      INTERNATIONAL SYMPOSIUM ON PURE & APPLIED CHEMISTRY (ISPAC) 2016
    • 発表場所
      Convention Centre Kuching, Kuching, Malaysia
    • 年月日
      2016-08-17
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 医薬品合成を志向した高活性・高再利用性バッチ・フロー型固定化触媒システムの開発2016

    • 著者名/発表者名
      山田陽一
    • 学会等名
      金沢大学薬学部機能性分子合成学セミナー
    • 発表場所
      金沢大学(石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-05-13
    • 招待講演

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公開日: 2018-01-16   更新日: 2022-02-16  

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