| 研究課題/領域番号 |
15K05647
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| 研究機関 | 徳島大学 |
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研究代表者 |
森賀 俊広 徳島大学, ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (90239640)
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| 研究分担者 |
村井 啓一郎 徳島大学, ソシオテクノサイエンス研究部, 准教授 (60335784)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | ペロブスカイト / 層状構造 / 酸窒化物 / 酸化物前駆体 / 化学量論 / 蛍光体 / 顔料 |
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| 研究実績の概要 |
ペロブスカイト関連K2NiF4型構造を有するSr2TaO3Nは、SrO･SrTaO2Nと表すことができることから分かるようにSrO層とSrTaO2N層が交互に積み重なった層状構造をとるが、SrO層を利用したSr2TaO3Nの他元素置換はSrTaO2Nに比べ容易に行えるため、構造歪みや光学的性質を制御し新しい機能を付与することが可能となることが期待される。しかしながらSr2TaO3Nの合成法には、原料の300h以上の長時間にわたる窒化が必要であると報告されていた。そこで本研究では、前駆体試料経由することでSr2TaO3Nのより簡便な合成条件の検討を行った。
出発原料としてSr源にSrCO3、Ta源にTa2O5を用い、仕込み組成を化学量論組成あるいはそれよりもSr過剰とした(Sr/Ta= 2, 2.3, 2.5,3)。次いで1300℃, 5時間で焼成することで金属酸化物前駆体を作製した。この前駆体試料を500ml/minのNH3ガス気流中、1000℃で窒化処理することで目的とする酸窒化物試料を得た。
前駆体酸化物はSr/Ta比が2.5以下では、Sr/Ta比に依存せずSr6Ta2O10が生成していたが、Sr/Ta比の増加とともに格子定数は増加した。この酸化物前駆体を24時間窒化すると、Sr/Taが化学量論組成に近いほどSrTaO2Nが多く生成し、Sr/Taが大きいほどSr2TaO3Nが多く生成する傾向が見られたが、単一相は得られなかった。更に24時間計48時間窒化すると、化学量論組成のSr/Ta=2でほぼSr2TaO3Nの単一相が生成し、Sr/Ta比の増加とともに、不純物相であるSr(OH)2の残存量が多くなった。このとき生成しているSr2TaO3Nの格子定数は2<=Sr/Ta<=2.5で良く一致しており、前駆体を経由することで短時間で安定したSr2TaO3Nの合成に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
ペロブスカイト関連K2NiF4型構造を有するSr2TaO3Nは、顔料や誘電体、光触媒としての利用が期待されるSrTaO2Nに比べ報告数は圧倒的に少ない。これはこの酸窒化物の合成方法が非常に困難であることが理由の1つであるが、本研究では前駆体としてのSr6Ta2O10を経由させることで、48時間以内でかつ簡便な固相反応法・アンモニア窒化法にて安定したSr2TaO3Nの合成に成功している。このSr2TaO3Nを用いて、平成28年度以降、光学的特性の最適化や誘電体としての応用に関する研究が加速するものと期待される。なお、この合成法については現在学術論文誌に投稿中である。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成27年度にSr2TaO3Nの合成条件については確立させたので、このSr2TaO3Nの構造解析や元素置換等による光学特性・誘電的特性の改善を図る。また、この研究と平行して行っている青色LEDで励起可能な酸窒化物蛍光体の開発については、(Ba,Sr)3Si6O12N2:EuのSi/(Ba+Sr)比を化学量論組成の2ではなくSiが過剰な3とすることによって、フラックス効果によりこれまで報告されている1400℃の焼成温度から1200℃まで下げることに成功し、かつBaのSr置換量およびEu濃度を最適化することにより発光を緑色から黄色へレッドシフトさせることに成功した。この最適化した酸窒化物はYAG:Ceにも勝るとも劣らない温度特性を有することを明らかにしている。今後は他の酸窒化物の系についても、化学量論にとらわれない金属組成比の最適化および適切な置換元素の選択等への展開・応用をしていきたい。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
平成27年度の実験計画に従ってアンモニアガスや薬品類、管状雰囲気炉用の部品等の消耗物品を購入した結果、わずかではあるが助成金額との差額残金が生じた。差額残金が少額であり実験に使用するような消耗物品購入には使用できなかったため、次年度使用額が生じた。
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| 次年度使用額の使用計画 |
平成28年度についてもこのままでは平成27年度と同様な消耗物品に使用できないような少額の差額残金が生じる可能性があるため、科学研究費補助金で購入する消耗物品について単価見積もりを慎重に行って、平成27年度で生じた次年度使用額が発生しない計画的な予算執行を行いたい。
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