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2016 年度 実施状況報告書

Bi系複合酸化物の低温合成とヘテロ接合による有機物酸化活性の改善

研究課題

研究課題/領域番号 15K05658
研究機関北九州工業高等専門学校

研究代表者

松嶋 茂憲  北九州工業高等専門学校, 生産デザイン工学科(物質化学コース), 教授 (80229476)

研究分担者 小畑 賢次  北九州工業高等専門学校, 生産デザイン工学科(物質化学コース), 准教授 (70370046)
園田 達彦  北九州工業高等専門学校, 生産デザイン工学科(物質化学コース), 准教授 (30403992)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード光触媒 / 錯体重合法 / 機器分析 / 第一原理バンド計算 / Bi系複合酸化物 / 可視光応答 / BiVO4 / 異種元素添加
研究実績の概要

申請者らは、可視光応答性光触媒としてBi系複合酸化物に注目し、(1) 低温合成・焼成時間の削減による比表面積の向上,(2) 不純物ドープ効果の明確化, (3) 理論計算の実施による光学的性質の解析, (4) 材料複合化による光酸化分解能の向上について研究を進めている。今回、Bi系複合酸化物としてBiVO4及びBi2WO6に着目し、それらの低温調製法や熱処理条件(焼成温度や焼成時間)の検討,異種元素の探索と添加効果の明確化,理論計算による電子構造や光学的性質の評価について取り上げた。従来のCa4Bi6O13やSr2Bi2O5はp型半導体であることが示唆されており、BiVO4やBi2WO6はn型半導体であるため、Bi系のpnヘテロ接合型光触媒の創製による有機物の光酸化分解活性の向上が期待される。まずBiVO4の光触媒活性能を高めるために、低温合成による高比表面積試料の調製について検討した。錯体重合法では、固相反応法よりも100 °C低い温度で単斜晶系のBiVO4単相が生成することがわかった。異種元素の添加では、Laを添加すると単斜晶系のBiVO4が得られるが、Moを添加すると正方晶系のBiVO4が生成した。これらの異種元素を添加するとBiVO4の結晶子サイズが減少し、比表面積の向上が示唆された。異種元素添加によってBiVO4の基礎吸収端は大きく変化しないが、第一原理計算の結果、BiVO4の価電子帯や伝導帯に異種元素に由来する電子状態が確認された。可視光照射下においてイソプロパノール分解活性を試験したところ、添加前よりもMo添加によって、BiVO4のイソプロパノール酸化分解活性が向上することがわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成28年度は、Bi系複合酸化物(特にBiVO4)について、(1) 低温合成・焼成時間の削減による比表面積の向上, (2) 不純物ドープ効果の明確化を実施しており、(3) 理論計算の実施による光学的性質の解析, (4) 材料複合化による光酸化分解能の向上について検討を進めている。固相反応法と比較して、錯体重合法ではBiVO4の微粒子化し、異種元素を添加するとさらに微粒子化が進行する。異種元素の添加は、可視光照射下における有機物酸化分解活性の改善にも有効であることを確認した。

今後の研究の推進方策

(理由)
平成29年度は、27, 28年度までの研究成果をさらに発展させるために、Bi系複合酸化物に添加する異種元素の探索,機器分析や第一原理バンド計算による異種元素の役割の明確化,材料複合化による光触媒活性の改善に取り組む。
(次年度使用額が生じた理由と使用計画)
研究計画の変更及び研究を遂行する上において大きな問題点は、生じていない。

次年度使用額が生じた理由

研究成果の公表において、学会発表よりも論文投稿を優先して学会参加を延期したため。また、共同研究者(園田氏)が育児休暇を取得したため。

次年度使用額の使用計画

試薬等の消耗品代として使用予定。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件)

  • [雑誌論文] First-principles study on LaYbO3 as the localized f electrons containing system with MBJ-LDA + U approach2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Obukuro, K. Ninomiya, M. Arai, Y. Okuyama, G. Sakai, S. Matsushima
    • 雑誌名

      Comput. Mater. Sci.

      巻: 126 ページ: 7-11

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2016.09.005

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Growth of p-type ZnOS films by pulsed laser deposition2017

    • 著者名/発表者名
      K. Kobayashi, T. Ohtsuki, Y. Tomita, Y. Kohno, Y. Maeda, S. Matsushima
    • 雑誌名

      J. Cryst. Growth

      巻: 457 ページ: 289-293

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2016.06.029

    • 査読あり
  • [雑誌論文] CO2 sensing properties of Zr-added porous CaFe2O4 powder2016

    • 著者名/発表者名
      K. Obata, K. Mizuta, Y. Obukuro, G. Sakai, H. Hagiwara, T. Ishihara, S. Matsushima
    • 雑誌名

      Sensors and Materials

      巻: 28 ページ: 1157-1164

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.18494/SAM.2016.1277

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Micronizing of MgFe2O4 particles by Si addition2016

    • 著者名/発表者名
      A. Doi, M. Nishibori, K. Obata, T. Suzuki, K. Shimanoe, S. Matsushima
    • 雑誌名

      J. Ceram. Soc. Japan

      巻: 124 ページ: 777-780

    • DOI

      http://doi.org/10.2109/jcersj2.16042

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 高比表面積を持つビスマス系及びフェライト系複合酸化物の調製2016

    • 著者名/発表者名
      松嶋茂憲, 小畑賢次
    • 雑誌名

      Bulletin of the Ceramic Society of Japan

      巻: 51 ページ: 305-309

  • [雑誌論文] First-Principles Calculation Study of Epitaxial Graphene Layer on 4H-SiC (0001) Surface2016

    • 著者名/発表者名
      J. Ishii, S. Matsushima, H. Nakamura, T. Ikari, M. Naitoh
    • 雑誌名

      Surf. Sci. Nanotech.

      巻: 14 ページ: 107-112

    • DOI

      http://doi.org/10.1380/ejssnt.2016.107

    • 査読あり
  • [学会発表] アルカリ土類フェライトのCO2ガス検知特性における異種元素の添加効果2017

    • 著者名/発表者名
      小畑賢次, 水田圭祐, 松嶋茂憲
    • 学会等名
      第61回化学センサ研究発表会(電気化学会第84回大会)
    • 発表場所
      首都大学東京(神奈川県八王子市)
    • 年月日
      2017-03-25 – 2017-03-27
  • [学会発表] AMgVO4 (A = Cu, Ag) に関する第一原理エネルギーバンド計算2017

    • 著者名/発表者名
      我毛智哉, 猪原由香, 植田泰平, 小畑賢次, 新井正男, 松嶋茂憲
    • 学会等名
      電気化学会第84回大会
    • 発表場所
      首都大学東京(神奈川県八王子市)
    • 年月日
      2017-03-25 – 2017-03-27
  • [学会発表] メソ細孔を持つZr-added CaFe2O4によるCO2ガス検知2016

    • 著者名/発表者名
      水田圭祐, 小畑賢次, 小袋由貴, 酒井剛, 萩原英久, 石原達己, 松嶋茂憲
    • 学会等名
      第6回 CSJ化学フェスタ2016
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-16
  • [学会発表] 貴金属酸化物に関する第一原理バンド計算2016

    • 著者名/発表者名
      我毛智哉, 松嶋茂憲, 新井正男
    • 学会等名
      平成28 年度 セラミックス協会九州支部秋季合同研究発表会
    • 発表場所
      長崎大学(長崎県長崎市)
    • 年月日
      2016-11-04
  • [学会発表] MgFe2O4におけるLaの導入効果2016

    • 著者名/発表者名
      平野達也, 土居茜, 小畑賢次, 鈴木拓, 西堀麻衣子, 島ノ江憲剛, 松嶋茂憲
    • 学会等名
      第53回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • 年月日
      2016-07-02
  • [学会発表] Tran-Blaha 交換ポテンシャルを用いたBa3Ta6Si4O26に関する第一原理バンド計算2016

    • 著者名/発表者名
      我毛智哉, 二宮翔, 中村裕之, 新井正男, 松嶋茂憲
    • 学会等名
      第53回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • 年月日
      2016-07-02
  • [学会発表] Tran-Blaha 交換ポテンシャルを用いたSr2FeNbO6に関する第一原理バンド計算2016

    • 著者名/発表者名
      二宮翔, 小袋由貴, 中村裕之, 新井正男, 松嶋茂憲
    • 学会等名
      第53回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • 年月日
      2016-07-02

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公開日: 2018-01-16  

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