| 研究課題/領域番号 |
15K05966
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| 研究機関 | 九州産業大学 |
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研究代表者 |
今坂 公宣 九州産業大学, 工学部, 教授 (40264072)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | パルスパワー / 表面改質 / カーボンナノチューブ / 固体高分子型燃料電池 / オゾン / カルボキシレートイオン / アミノ基 |
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| 研究実績の概要 |
本研究ではパルスパワーによるカーボンナノチューブ(CNT)表面改質技術を基盤技術として負帯電したカルボキシルレートイオンを導入したナノカーボンを創製するとともにCNT 表面改質技術をさらに深化させて正帯電した親水性官能基（アミノ基）の導入法を開発し、固体高分子型燃料電池(PEFC)の電極材料として利用することにより出力特性の向上法を検討する。さらに燃料電池の等価回路モデルを構築して実験と理論の両面より動作現象の物理的解明を行い、本研究の有用性を検討することを目的としている。
本年度は、CNT表面改質のためのバリア用の放電容器を作製し、大気中バリア放電を利用してオゾンを生成してCNTの表面改質を行った。オゾン濃度は放電後、約10分で80ppm程度に達した。放電容器を作製する以前は大気中アーク放電を利用してオゾンを生成していた。その際のオゾン濃度は数ppmであった。すなわち作製した放電容器を用いることで高濃度オゾンを容易に生成できるようになった。生成したオゾン暴露によりCNTの表面に水酸基やカルボキシルレートイオンを導入されることを明らかにした。また、PEFC 出力特性における表面改質CNTの効果を検討するために燃料電池電極として両電極、酸素極、水素極に表面改質CNTを用いた電極および比較のために未表面改質のCNTを用いた電極の合計4種類を作製し、PEFCの出力特性を調査した。その結果、水素極に表面改質CNT を用いて酸素極には未表面改質のCNT を用いることが出力向上のために最も効果的であることがわかった。さらにこれらのMEAのインピーダンス測定により水素極に表面改質CNT を用いることで内部抵抗と静電容量が小さくなることが明らかになった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究の目的を達成するために平成27年度は研究計画項目に基づいて(1)極性の異なる官能基による表面改質法および(2)固体高分子型燃料電池の動作特性試験についての研究を遂行した。(1)については表面官能基の導入としてバリア放電用放電容器を作製して大気中バリア放電で生成したオゾンとCNT表面との相互作用により水酸基やカルボキシルレートイオン等の官能基を導入した。また、表面改質CNTを用いて燃料電池電極を作製し、表面状態や結晶構造を種々の分析装置（赤外分光光度計、X 線光電子分光分析装置、走査型電子顕微鏡）を用いて観察および分析した。(2)については大気中バリア放電で生成したオゾンによる表面改質CNTを用いて燃料電池電極を作製して固体高分子型燃料電池の動作特性試験を行った。
以上の研究計画項目(1)に対して「研究実績の概要」に記載した通り、当初の計画を概ね達成できている。しかし、アミノ基等の異なる極性の官能基導入実験は遂行できなかったため平成28年度に実施する予定である。また、研究計画項目(2)に対しては、水酸基やカルボキシルレートイオン等の表面改質CNTの組み合わせによる出力向上の効果が認められた。非常に興味深い結果であるため、パルスパワー放電(電圧、電流、周波数、放電時間)やガス混合率等をパラメータとして平成28年度にも継続して検討を行う予定である。このように固体高分子型燃料電池の出力向上のための方策を徐々に確立できており、本研究を進展できていると評価する。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成27年度の研究内容を継続してバリア放電を用いたCNTの表面改質および固体高分子型燃料電池の出力向上の観点より、(1)極性の異なる官能基による表面改質法および(2)固体高分子型燃料電池の動作特性試験について研究する。さらに、(3)表面改質CNTの効果および固体高分子型燃料電池の等価回路モデルの構築と物理現象の解明についての研究も行う。
(1)と(2)は昨年度の継続内容である。(3)は本年度の新たな研究課題であり、燃料電池出力特性への効果と白金使用量低減の観点より研究を行う。特に最大出力と表面官能基の導入条件(パルス放電条件や官能基の帯電量等)を考察することにより相対的な白金使用量の低減法を検討する。等価回路モデルの構築と物理現象の解明では電気化学測定を利用したMEA のインピーダンス測定を行うともに、MEA 部分での抵抗や静電容量による直並列回路で模擬した等価回路モデルを用いたインピーダンス解析を行う。
これらの研究に関して表面改質CNTの効果については、固体高分子型燃料電池の出力に対する表面官能基の導入条件や表面改質CNTと燃料電池 電極との最適な組み合わせの検討並びに表面官能基と白金担持量の相関性の考察を行う。また、固体高分子型燃料電池の等価回路モデルの構築と物理現象の解明については、燃料電池電極のインピーダンス測定(Cole-Colo プロット)、RLC 直並列等価回路によるインピーダンス解析(実験との比較検証)および異極性の官能基の帯電極性を考慮した等価回路モデルの構築の検討等を行う。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
平成27年度は、バリア放電用放電容器を作製して主に大気中バリア放電により生成したオゾンによるCNTの表面改質を行った。これら一連の研究でバリア放電現象やオゾン濃度、表面改質状態の観察や分析に時間を費やしたため、実施予定であったアミノ基等の異なる極性の官能基導入実験は遂行できなかった。そのため平成28年度に実施する予定である。本研究の遂行のためには、バリア放電用放電容器内に設置するアミノ基導入のための電極系の作製やアミノ基に必要な窒素ガスやCNT等を購入する必要がある。この研究により固体高分子型燃料電池の出力特性におけるCNT表面への極性の異なる官能基の導入効果を検討することができる。したがって、これらの研究を遂行するために消耗品等の購入物品を研究に支障のない範囲で金額を抑えたことなどにより次年度使用額が生じた。
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| 次年度使用額の使用計画 |
平成27年度に作製したバリア放電用放電容器は放電容器内に封入するガスの種類を代えることによって様々なガス中での放電実験が可能となる。平成28年度は封入ガスとして従来使用した空気以外に高濃度オゾンの効率的な生成のために酸素ガスを用いる予定である。さらにCNT表面へのアミノ基等の異極性官能基の導入実験のために窒素ガスおよび希釈ガスとしてのアルゴンガスを用いる。これらの封入ガスは平成27年度に購入したガス混合装置を用いて複数ガスを任意のガス流量で混合して放電容器内に封入することができる。また、アミノ基の導入実験では、バリア放電電極系を改良した新たな電極系を構築する予定である。そのため「次年度使用額」の主な用途は、CNTや封入ガス(酸素、窒素、アルゴン等)、放電用電極系構築のための放電電極材料、燃料電池電極材料等の購入に用いる予定である。
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