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2016 年度 実施状況報告書

ポリマー/分散無機超微粒子界面制御による新しいナノコンポジットデザインと機能創出

研究課題

研究課題/領域番号 15K06462
研究機関名古屋大学

研究代表者

棚橋 満  名古屋大学, 工学研究科, 講師 (70314036)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワードコロイダルシリカ / ポリプロピレン / エポキシ樹脂 / 有機・無機ナノコンポジット / 界面制御 / ナノ分散 / 機械的特性 / 熱膨張率
研究実績の概要

研究の中間年度である本年度は、当初計画を踏まえ、シリカ/ポリプロピレン(PP)系およびシリカ/エポキシ樹脂系ナノコンポジットを対象とし以下の研究を実施した。
前年度【第1段階】として確立した調製法により得られたシリカ/ポリマー間界面相互作用を任意に制御した両コンポジット系について、前年度既に着手している【第2段階】の要素研究を継続し、界面相互作用がナノコンポジット全体の特性に及ぼす影響を調査した。
PP系については、分散シリカ表面の親・疎水性制御によりPPとの界面付着力が変化することで、固化成形時のPP相の結晶組織形成挙動や製品としての機械的特性にも多大な影響が及ぼされることがわかった。PP結晶組織への影響としては結晶化速度の解析により、シリカ分散の有無や表面の親・疎水性の違いで結晶の発生頻度や成長速度が大きく変化することがわかった。一方、機械的特性については、PPと濡れ性の悪い状態の親水性シリカを均一ナノ分散させることで、従来型複合材料ではトレードオフの関係となる剛性と靱性の両立に成功した。
エポキシ樹脂系については、親水性シリカを樹脂中に均一高充填分散させることで、従来の複合則に基づいた熱膨張率の低減予測を凌駕する高効率な熱膨張抑制を達成した。エポキシ樹脂のポリマー鎖の熱運動性を解析し、熱膨張抑制には親水性シリカとポリマー界面の水酸基由来の相互作用(現状では水素結合と推定)が影響を及ぼす可能性が高いことがわかった。
さらに、最終年度実施予定の【第3段階】として、新機能発現に繋がる界面制御型ナノコンポジット調製条件の最適化に関しても検討を開始した。両コンポジット系とも、ポリマーとの濡れ性の悪い親水性シリカを如何に微細均一高充填分散させるかが鍵となるため、【第1段階】の要素研究に立ち返り、ポリマー中でのシリカ解砕がより進みやすい弱集合体の事前調製条件の最適化に着手した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本年度は、前年度確立した技術により調製したシリカ/ポリマー間界面制御型ナノコンポジットの各種材料特性が界面相互作用によりどのような影響を受けるかという本研究全体の成否を左右する重要な【第2段階】の要素研究の実施期間に充てられてきたが、先掲の「研究実績の概要」欄でも記した通り、交付申請書記載の当初計画に基づいて着実に成果を挙げてきた。既に、これらの成果は国内学会での発表にとどまらず、国際会議を通して海外に向けても発信されている。とりわけ、国際会議(ECCM2017)において発表したシリカ/エポキシ樹脂系ナノコンポジットの調製と熱膨張抑制に関する成果は、複合則に立脚した従来型複合材料の特性を大きく凌駕する本研究で開発したナノコンポジット系ならでは特性であることからポリマー系複合材料の可能性を広げる新たな設計指針となりうることを示唆するものである。さらにこれらの成果は、国内の化学メーカーとの共同研究にも繋がっており、我が国の産業の成長・発展にも貢献する可能性も有していることから、当初の計画を上回る成果が創出されたと判断した。
加えて、当初の計画では最終年度で実施予定の【第3段階】の要素研究であるシリカ/ポリマー間界面制御型ナノコンポジットの調製条件の最適化についても、予定を繰り上げて着手済みでありスムーズに最終年度の研究に移行できる準備は整っている。このように当初計画の予想を上回る進捗速度で研究が遂行されていることから、最終年度において研究をまとめるのに十分な時間を確保可能な状況にある。以上の理由より、本年度の進捗状況の区分を(1)とした。

今後の研究の推進方策

本年度までの2カ年の成果により、シリカ/ポリマー間界面制御型ナノコンポジットの調製が可能であり、本研究の提案通りに、この界面でのシリカとポリマーマトリックスの相互作用がナノコンポジット全体の材料特性に多大な影響を及ぼすことを明らかにしてきた。これまでの2年間で順調かつ着実に成果を挙げてきたが、最終年度である平成29年度においては、当初の計画にて【第3段階】の要素研究として設定している、界面制御により新機能を有するナノコンポジットの調製条件の最適化を実施する方針は変わりないが、対象ナノコンポジット系の複合則に基づく特性の予測値を凌駕する機能の発現を目指すべく達成目標を上方修正する。シリカ/エポキシ樹脂系における熱膨張率等、一部特性では既にこの傾向が観測されているが、この特性の発現メカニズムを深耕し、この検討内容をナノコンポジット調製法へフィードバックして、さらなる特性向上のための検討を行うこととする。そのための準備・助走は本年度において先取りで十分なされているので、最終年度が始まり次第、フルスロットルで研究を継続することが可能である。なお、これまでの2年間同様、分析評価の外部委託や研究室外の研究設備の貸与等、研究遂行の効率化にも引き続き留意して研究を遂行する。
最後に3年間の研究成果を総合して、本研究の最終目標「現行の複合材料工学分野への新たな複合材料設計指針の提案」に繋がる次世代型高機能無機/ポリマー系ナノコンポジットの設計・開発への研究展開へのステージアップを念頭に置いた成果のとりまとめを行う。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2016

すべて 雑誌論文 (4件) (うち謝辞記載あり 4件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 1件、 招待講演 2件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Material Design of Silica/Epoxy Resin Nanocomposites with Low Thermal Expansion Coefficient via Uniform Dispersion of Hydrophilic Colloidal Nano-silica Spheres2016

    • 著者名/発表者名
      Mitsuru Tanahashi and Kazuma Hirota
    • 雑誌名

      Proceedings of the 17th European Conference on Composite Materials [ECCM17] (ISBN 978-3-00-053387-7、当該国際会議のWebsiteからのダウンロード電子版)

      巻: - ページ: (8 Pages)

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] シリカ/ポリプロピレン系ナノコンポジットの機械的特性に及ぼすシリカ一次粒子径と分散性の影響2016

    • 著者名/発表者名
      上田章雅, 稲葉翔也, 棚橋満
    • 雑誌名

      成形加工シンポジア'16

      巻: - ページ: 198-199

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 分散ナノシリカと母相樹脂間界面付着力がシリカ/ポリプロピレン系ナノコンポジットの機械的特性に及ぼす影響2016

    • 著者名/発表者名
      上田章雅, 棚橋満
    • 雑誌名

      成形加工シンポジア'16

      巻: - ページ: 200-201

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] シリカナノフィラーのポリプロピレン母相との界面における親和性が本系無機/有機ナノコンポジットの機械的特性に及ぼす影響2016

    • 著者名/発表者名
      棚橋満, 上田章雅, 服部徳人
    • 雑誌名

      第24回フィラーシンポジウム講演予稿集

      巻: - ページ: 13-22

    • 謝辞記載あり
  • [学会発表] 樹脂系コンポジット材料の新展開 ~ 低コスト製造と機能創出の両立 ~2016

    • 著者名/発表者名
      棚橋満
    • 学会等名
      2016年度第3回革新的製品創出サロン [中部生産性本部主催]
    • 発表場所
      豊島ビル11F中部生産性本部 (愛知県)
    • 年月日
      2016-11-30 – 2016-11-30
    • 招待講演
  • [学会発表] シリカナノフィラーのポリプロピレン母相との界面における親和性が本系無機/有機ナノコンポジットの機械的特性に及ぼす影響2016

    • 著者名/発表者名
      棚橋満, 上田章雅, 服部徳人
    • 学会等名
      第24回フィラーシンポジウム [フィラー研究会主催]
    • 発表場所
      ロワジールホテル豊橋 (愛知県)
    • 年月日
      2016-11-17 – 2016-11-18
  • [学会発表] 親水性シリカ/ポリプロピレン系ナノコンポジットの引張り特性に影響を及ぼす樹脂母相の結晶化挙動に関する速度論的解析2016

    • 著者名/発表者名
      服部徳人, 棚橋満
    • 学会等名
      第26回学生による材料フォーラム [日本金属学会東海支部・日本鉄鋼協会東海支部主催]
    • 発表場所
      名古屋大学 (愛知県)
    • 年月日
      2016-11-15 – 2016-11-15
  • [学会発表] 表面非改質無機ナノフィラーとの複合化によるエポキシ樹脂の熱特性の向上2016

    • 著者名/発表者名
      上田康平, 棚橋満
    • 学会等名
      第6回 CSJ化学フェスタ 2016 [日本化学会主催]
    • 発表場所
      タワーホール船堀 (東京都)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-16
  • [学会発表] 分散ナノシリカと母相樹脂間界面付着力がシリカ/ポリプロピレン系ナノコンポジットの機械的特性に及ぼす影響2016

    • 著者名/発表者名
      上田章雅, 棚橋満
    • 学会等名
      プラスチック成形加工学会第24回秋季大会 [成形加工シンポジア'16]
    • 発表場所
      仙台国際センター (宮城県)
    • 年月日
      2016-10-26 – 2016-10-27
  • [学会発表] シリカ/ポリプロピレン系ナノコンポジットの機械的特性に及ぼすシリカ一次粒子径と分散性の影響2016

    • 著者名/発表者名
      上田章雅, 稲葉翔也, 棚橋満
    • 学会等名
      プラスチック成形加工学会第24回秋季大会 [成形加工シンポジア'16]
    • 発表場所
      仙台国際センター (宮城県)
    • 年月日
      2016-10-26 – 2016-10-26
  • [学会発表] 無機/高分子系ナノコンポジット材料の創製と高・低屈折材料への応用2016

    • 著者名/発表者名
      棚橋満
    • 学会等名
      セミナー「光学樹脂の屈折率、複屈折制御技術」 [(株)技術情報協会主催]
    • 発表場所
      日幸五反田ビル8F技術情報協会セミナールーム (東京都)
    • 年月日
      2016-09-20 – 2016-09-20
    • 招待講演
  • [学会発表] 親水性シリカおよびh-BNナノ粒子との複合化によるエポキシ樹脂の熱特性の向上2016

    • 著者名/発表者名
      上田康平, 棚橋満
    • 学会等名
      2016年度第2回粉体操作に伴う諸現象に関する勉強会“夏の若手勉強会” [粉体工学会主催]
    • 発表場所
      八勝園湯元館 (岐阜県)
    • 年月日
      2016-07-29 – 2016-07-30
  • [学会発表] Material Design of Silica/Epoxy Resin Nanocomposites with Low Thermal Expansion Coefficient via Uniform Dispersion of Hydrophilic Colloidal Nano-silica Spheres2016

    • 著者名/発表者名
      Mitsuru Tanahashi and Kazuma Hirota
    • 学会等名
      17th European Conference on Composite Materials [ECCM17]
    • 発表場所
      International Congress Center Munich (Germany)
    • 年月日
      2016-06-26 – 2016-06-30
    • 国際学会
  • [図書] ポリプロピレンの構造制御と複合化、成形加工技術 -フィラー、強化繊維との界面制御/異種材料との接着- (分担執筆: 第4章・第4節 シリカ/ポリプロピレン系ナノコンポジットの結晶化とその制御因子)2016

    • 著者名/発表者名
      棚橋満
    • 総ページ数
      全15頁 (分担執筆分: pp. 204-218)
    • 出版者
      技術情報協会
  • [図書] ポリマーナノコンポジットの開発と分析技術 [監修: 岡本正巳] (分担執筆: 第I編・第2章・第1節 ポリプロピレン/親水性シリカ系ナノコンポジットの簡易調製法と機械的特性)2016

    • 著者名/発表者名
      棚橋満
    • 総ページ数
      全16頁 (分担執筆分: pp. 37-52)
    • 出版者
      シーエムシー出版

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公開日: 2018-01-16  

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