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2015 年度 実施状況報告書

天然由来粒子を用いた資源循環型濾過によるフミン酸の高度分離法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 15K06546
研究機関山口大学

研究代表者

中倉 英雄  山口大学, 理工学研究科, 教授 (10116733)

研究分担者 川崎 健二  愛媛大学, 理工学研究科, 准教授 (30152945)
小渕 茂寿  山口大学, 理工学研究科, 准教授 (30225560)
研究期間 (年度) 2015-10-21 – 2018-03-31
キーワードフミン酸 / 炭酸カルシウム粒子 / 濾過分離 / カルシウムイオン / 超音波照射 / 浄水処理 / クロスフロー濾過
研究実績の概要

1. 炭酸カルシウム粒子を用いて、ボディーフィード濾過(BF)方式により、フミン酸溶液のデッドエンド定圧限外濾過実験を行った。粒子添加濃度CCaの増加とともにフミン酸阻止率R値は、順次増大した。ここで、R≡(1-sf/s0)、sf、s0は、濾液、原液中のフミン酸質量分率を表す。特にCCaが6000ppmの場合、R>0.95と極めて高いR値が得られた。これは、炭酸カルシウムからイオン解離したCa2+イオンがフミン酸との錯体形成による、フミン酸の凝集・不安定化に起因すると考えられる。次に、BF方式によって形成した濾過ケーク層に、新たにフミン酸溶液を定圧透過実験した(プリコート濾過(PF))。PF方式では、R ≒0.6と中程度の値が得られ、粒子の資源循環型再利用の可能性が示された(中倉、小渕)。
2. 光散乱光度計により、フミン酸の粒度分布を測定した。カルシウムイオン濃度CCaの増加(CCa=6.1~800mM)とともに、フミン酸凝集体(見かけ粒子径dp=7~285nm)が形成されることが確認された。また、レーザー・ドプラー電気泳動法による原液フミン酸のゼータ電位は、pHが3~11の範囲において、-30~-55mV程度の値を示した(中倉)。BET吸着法を用いて活性炭粒子によるフミン酸吸着実験を行った。本実験系の場合、吸着等温線はラングミュア型が示唆された(小渕)。
3. 超音波照射を用いたヒスチジン溶液の凍結濃縮実験を行った結果、溶液を凍結する際、凍結速度が速いと溶質を取り込んだまま凍結するため濃縮分離できないことが判明した。超音波のキャビテーション作用と関係の深い溶存酸素濃度(DO)が凍結濃縮分離に与える影響について実験を行った。DOの違いによって濃縮分離効率が大きく変化し、また、超音波の周波数によってその変化の傾向が大きく異なることが示された(川崎)。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究テーマについては、およそ十数年来にわたって基礎的研究を行って来ており、フミン酸の濾過分離に関する多くの実験データを蓄積している。特に炭酸カルシウム粒子を用いた実験は、最近5カ年間、大学院修士課程の研究テーマとして集中的に継続して研究している。したがって、炭酸カルシウム粒子を添加粒子としたフミン酸溶液のデッドエンド限外濾過については、現有設備が完備していることもあり、ほぼ当初の計画に沿って、研究はおおむね順調に進展している。ただし、フミン酸の吸着特性の測定に関しては、測定設備の不備と研究のスタートが遅れたこと(本科研費の交付通知が10月末日に届いた。)もあり、今後、積極的に推進していく予定である。

今後の研究の推進方策

1. 平成27年度に得られた結果を基にして、平膜式円盤形セラミックス濾過セル(現有設備)によりフミン酸溶液のクロスフロー限外濾過実験(現有設備および新たに購入設備)を行う。膜濾過特性に及ぼすケーク層厚さ、クロスフロー操作条件(クロスフロー速度,濾過圧力)および溶液環境(フミン酸のゼータ電位(現有設備),フミン酸濃度,溶液pH,カルシウムイオン濃度)の影響を定量的に評価する(中倉)。 2.フミン質をppbレベルまで超高度分離することを重点目的として、超音波照射によるフミン酸の超高度分離実験を行う(中倉、川崎)。 3. 溶解性フミン質の炭酸カルシウム粒子への吸着特性を、吸着実験装置(現有設備および新たに購入設備)、および比表面積測定装置(現有設備)を用いて測定し、ケーク層内部でのフミン酸の捕捉メカニズムを、物理吸着・清澄濾過の両者の観点から検討考察する(小渕)。

次年度使用額が生じた理由

科研費の採択が10月末日となった。そのため、物品の購入や旅費などの支出に大きな影響が表れた。

次年度使用額の使用計画

上記の理由を踏まえて、平成28年度は、迅速に計画を遂行するため、物品の購入・予算の執行を速やかに実施する予定である。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (5件)

  • [雑誌論文] 超音波照射を利用した凍結濃縮分離に及ぼす周波数の影響2015

    • 著者名/発表者名
      川崎健二、松田昴大
    • 雑誌名

      濾過分離シンポジウム2015

      巻: 11 ページ: 26-29

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Prediction of Vapor-Liquid Equilibria of Ternary System by Using Wilson Equation with Parameters Estimated from Pure-Component Properties2015

    • 著者名/発表者名
      Shigetoshi Kobuchi, Tsuyoshi Kamiryo and Setuko Yonezawa
    • 雑誌名

      分離技術(Bunrigijyutu)

      巻: 45 ページ: 417-420

    • 査読あり
  • [学会発表] 超音波照射を用いた凍結濃縮分離-溶存酸素濃度の影響-2016

    • 著者名/発表者名
      那須雄汰、川崎健二、中倉英雄
    • 学会等名
      化学工学会第81年会、ZAA316
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
    • 年月日
      2016-03-15
  • [学会発表] 炭酸カルシウム粒子からイオン解離したカルシウムイオンを応用したフミン酸溶液のセラミックス膜濾過2016

    • 著者名/発表者名
      佐藤拓馬、渡辺智亮、中倉英雄、小渕茂寿、川崎健二
    • 学会等名
      化学工学会第81年会、ZAA320
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
    • 年月日
      2016-03-15
  • [学会発表] 炭酸カルシウム粒子を応用したフミン酸溶液のクロスフローセラミックス膜濾過特性2016

    • 著者名/発表者名
      時任達朗、渡辺智亮、柳了、中倉英雄
    • 学会等名
      化学工学会第81年会、ZAA324
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
    • 年月日
      2016-03-15
  • [学会発表] 改良Wilson式によるアルカン、メタノールおよび芳香族炭化水素からなる4成分系液液平衡の推算2016

    • 著者名/発表者名
      小渕茂寿、中居慶一郎、米澤節子
    • 学会等名
      化学工学会第81年会、F306
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
    • 年月日
      2016-03-15
  • [学会発表] 高性能分散機を用いた炭酸カルシウム粒子撹拌法によるフミン酸溶液のクロスフローセラミックス膜濾過2015

    • 著者名/発表者名
      時任達朗、小渕茂寿、中倉英雄
    • 学会等名
      化学工学会中国四国支部大会、C12
    • 発表場所
      岡山大学津島キャンパス(岡山県岡山市)
    • 年月日
      2015-12-12

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公開日: 2017-01-06  

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