| 研究課題/領域番号 |
15K13282
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| 研究機関 | 埼玉大学 |
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研究代表者 |
村上 純一 埼玉大学, 理工学研究科, 客員教授 (00157752)
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| 研究分担者 |
二又 政之 埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (20344161)
阪東 恭子 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 化学プロセス研究部門, 主任研究員 (50357828)
下位 幸弘 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 機能材料コンピュテーショナルデザイン研究センター, 研究チーム長 (70357226)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | パラジウム / 窒素活性化 / 常温アンモニア合成 / X線光電子分光法 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、パラジウム（Pd)表面で窒素（N2）と水（H2O)との反応によって生成するアンモニア（NH3)等の窒素化合物をX光電子分光法（XPS)や質量分析、赤外分光法等で明らかにするが、今年度は以下の実験を実施した。
（1）Nを含む化学種（N、NH、N2、NH3）を超高真空下アルゴンイオンスパッタでクリーニングしたPd表面に吸着、あるいは生成させ、それらのN１s電子束縛エネルギーをXPSで調べた。その結果、Pd表面でのこれら化学種のN1s電子束縛エネルギーは、以前担持タングステンクラスターについて測定した値とほぼ同じであることが分かった。これによりすでに発表したPd表面上でのN2とH2の反応の解析で仮定していた束縛エネルギーの値の妥当性が確認された。
（2）次に、本研究課題の基礎となるN吸着Pd表面によるN2の吸着と活性化を、同一表面で解離した水素（H2)との反応によるNH3生成により評価した。実験ではまずクリーニングしたPd表面に大気中でNH3を吸着させ、その表面をXPSで観察した。その結果表面にはNH3のほかにNH3の解離によって生じたNHが存在することが分かった。この表面に、まずH2だけを室温で吹き付けると、NH3、NHどちらの化学種の表面濃度も減少することが分かった。NH3については、表面でH2が解離して生成したHによって置換されることによって脱離するものと考えられる。一方、NHに関してはその初期脱離速度がNH3のそれよりも大きいことから、NHとHとの会合で生成したNH3が即座に脱離（会合脱離）しているものと解釈される。
（3）次に、上記表面にH2とN2を同時に吹き付けるとPd表面でNH3が生成することが確認された。これはNのみならずNHの吸着したPd表面にもN2が吸着すること、N2はこの表面で活性化されることを示している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
4: 遅れている
理由
年度の途中で主たる実験装置（XPS測定装置）の設置場所を変更する必要が生じ、そのために実験を5ヶ月程度中断せざるを得なくなったため。
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| 今後の研究の推進方策 |
初年度の目的を早く達成するとともに、2年目の課題に取り組む。内容は以下のとおりである。
（1）超高真空下でNH吸着Pd表面を作製し、N2とH2Oを同時に吹き付けることによりNH3および一酸化に窒素（N2O)が同時に生成することを四重極質量分析計を用いて確認する。
（2）粒径の小さなPdクラスターを得るためにPdをアルミナに担持させ、さらにNHを吸着させた触媒を作製する。
（2）この触媒を用い、赤外分光法、ラマン分光法を用いて触媒へのN2吸着・活性化、NH3生成を調べる。さらに、NH3生成反応が効率よく起こるN2、H2Oの量（濃度比）、表面温度を調べる。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
当初の計画では、FTIR分光器の反射装置・高感度80度型（1台×450千円）を購入する予定であったが、実際の配賦額を考慮して補助金の使用用途を見直し、この物品の購入を取りやめたため。
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| 次年度使用額の使用計画 |
超高真空中でN2、H2O等をPd試料に吹き付けるためのガス導入系、パラジウム材料、ガス、ガラス材料等の購入に使用する。
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