| 研究課題/領域番号 |
15K13282
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| 研究機関 | 埼玉大学 |
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研究代表者 |
村上 純一 埼玉大学, 理工学研究科, 客員教授 (00157752)
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| 研究分担者 |
二又 政之 埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (20344161)
阪東 恭子 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (50357828)
下位 幸弘 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究チーム長 (70357226)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | パラジウム / 窒素活性化 / 常温アンモニア合成 / X線光電子分光法 |
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| 研究実績の概要 |
本年度はH2Oや、それが解離して生成するOHが存在するようなPd表面においてN2が活性化され、Hと反応するかを検証した。試料としては表面が自然酸化された多結晶Pd基板を用いた。この試料をガラス製の反応容器中でN2および N2+H2の雰囲気中で100℃・1時間の加熱処理した。 処理した試料を超高真空装置に移し、 X線光電子分光法（XPS）を用いてN1s領域のスペクトルを測定した。
XPS測定により熱処理前のPd表面は酸化されており、微量のNH、NH3が吸着していることが分かった。酸化Pd表面をH2Oに曝露すると表面のO原子にH2OのHが引き抜かれ、OHが生成することが知られている。一方、同じ表面をH2に曝露した場合は低温においてもH2が解離し、OHさらにはH2Oが生成することが知られている。従って酸化されたPd表面をH2に曝露した系はPdをH2Oに曝露した表面のモデル系とみなすことができる。
上記のPd試料をN2のみの雰囲気中で加熱処理したところ、表面NH3の強度が大きく減少するのが観測された。これはNH3が熱脱離したことを示している。一方、N2+H2の雰囲気中で同様の加熱処理を行うと、NH3の強度はあまり減少しなかった。これは表面から熱脱離したNH3の減少分が新たに生成したNH3によって補われたためと考えることができる。表面のNHもHと反応してNH3となるが、熱処理前のNH量は少なく、その強度変化だけではNH3吸着量が変化しないことは説明できない。従ってこの結果はN2が表面のHと反応してNH3に変換されたことを示している。すなわち、N2はOHやH2Oの存在するPd表面でも活性化され、Hと反応する。また、 100℃程度の温度でN2が酸化Pd表面で解離することは考えにくく、 N2は分子のまま活性化され反応していると考えられる。
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