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本研究では、ナノギャップ電極およびホスト-ゲスト間のエネルギー移動を利用した新規電流励起単一分子発光トランジスタの実現を目指した。昨年度まで、主にマイクロメートルスケールの電極を用いて、素子構造の検討を行ってきた。今年度は検討結果に基づき、電気化学発光セル(LEC)をナノギャップ電極中に作製した。活性層には、昨年度から検討を続けてきた発光性ポリマーとイオン液体の混合膜を用いた。LECをナノギャップ電極基板に作製した場合、パッド電極やリード線などナノギャップ以外からの発光が支配的になる可能性が懸念される。これを抑制するためには、ナノギャップ間のみに有機層が成膜されることが望ましい。そこで、電極パターンを蒸着したSiO2基板表面をOTS処理することで、基板上への有機層の成膜を抑制することを試みた。その結果、電極上および電極間のみに有機層を成膜することができた。作製したLECの電流-発光強度-時間特性を測定したところ、室温大気中で、わずか3 Vの印加により電流励起発光が観測された。LEC構造を利用することにより、ナノギャップ電極からの電流励起発光を得た初めての例と考えられる。本成果により、単一分子架橋構造を必要としない単一分子発光素子の実現に大きく近づいた。
一方、変位電流評価法(DCM)を用いたLECの動作機構解析に関しても進展があった。実電流、変位電流、発光強度の同時測定を実現し、LECにおける電気化学ドーピングの進行と発光効率の相関関係を解析することが可能になった。その結果、発光層中の電気伝導が空間電荷制限電流として記述できること、発光効率低下の主な要因が電気化学ドーピングによる自己吸収であることが示唆された。
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