研究課題
本研究では、電子スピン共鳴（ESR）分光を高効率ペロブスカイト太陽電池に適用して分子・原子レベルでのミクロ特性評価を行い、ペロブスカイト太陽電池研究で現在大きな問題の一つとなっている素子の本質的な劣化機構をミクロな観点から解明する。劣化機構に基き、素子構造の改良を行い、更なる素子特性の向上を実証し、耐久性の大幅な向上を目指し、実用化に貢献する。本年度は、疑似太陽光照射下での素子動作時に、ESR特性と素子特性を、同一素子を用いて同時に評価し、素子中の電荷蓄積状態について解明を進めた。ペロブスカイト太陽電池に疑似太陽光を照射することで正孔輸送層であるspiro-OMeTADに電荷蓄積が生じていることがその場観測により直接的に確認された。また、それに伴い短絡電流密度及び開放電圧は変化した。この結果より電荷蓄積の増加が短絡電流密度の低下及び増加や開放電圧の低下を引き起こすことが分かった。また、紫外光照射によってTiO2からspiro-OMeTAD層への逆電子移動が生じていることがESRにより直接観測された。今回の実験により初めて素子動作中の内部の電荷状態を微視的な観点から明らかにすることが出来た。今後、素子性能の劣化を防ぐためには、ドーピング効果を高めてspiro-OMeTAD中の深いトラップ準位を埋めることでspiro-OMeTAD中の移動度を向上させることや、金電極とspiro-OMeTAD間での界面電気双極子層の形成を防ぐことが重要であると考えられる。また、逆電子移動によってドーピング濃度が減少することを防ぐためにペロブスカイト層の空隙（ボイド）を防ぎ、漏れ電流を抑えてシャント抵抗を上げることが素子性能の向上につながることが重要であることが示唆された。
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