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本研究では、分子軌道形状と電子の相関運動との関係性を探るため、基本的なπ電子系分子を対象に、π軌道の三次元的形状（核間距離、位相、広がりなど）の情報を電子運動量分布から抽出することを試みた。その結果、電子運動量分布に現れる振動構造からπ軌道の位相が一目瞭然に視覚的に捉えられ、また、電子運動量分布をフーリエ変換して自己相関関数を得ることで、軌道の空間的な広がりに関する情報が得られることが分かった。さらに、芳香族分子の時間分解電子運動量分光実験を行い、π－π*電子励起状態における任意の分子軌道イメージングが原理的に可能であることを実証した。
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