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中性子準弾性散乱は、物質中の水素原子がサイト間を移動する距離と頻度を、いずれも定量的に計測することができる、ユニークな手法である。この手法の鉱物結晶構造中の水素への応用は、水素の移動が非常に遅く、従って準弾性の計測が技術的に難しかったことから、これまでは成功例が全く存在しなかった。我々は本課題の実施によって、以下に述べるとおり、この課題の克服に世界で初めて成功した。
ブルーサイトは層構造内にOH基を含む代表的な含水鉱物であり、約600Kで脱水を開始する。Phase Eは、Dense Magnesium Hydrous Silicateという地球深部で安定な高含水量鉱物群の代表であり、その水素の配置は圧縮されたブルーサイトとよく似ている。ただしPhase E では層間を互いに連結するSiの存在によって構造がより安定になり、高圧力下では最大約1400Kまで脱水分解を起こさない。我々は最高480 Kまでの計測温度の範囲において、これらの鉱物の準弾性散乱を初めて捉え、それぞれの水素が拡散を開始する温度と、その空間スケールを明らかにした。
得られた結果によると、ブルーサイトの水素は、230Kの温度において0.3 nm程度の制限空間における拡散運動を開始した。温度の増加とともにこの空間スケールが拡大し、かつ跳躍の頻度も増加した。高温側での制限空間のスケールは隣接サイト距離をはるかに超えるため、空孔機構による拡散では現象の説明は難しく、格子間水素イオン(H+)の出現が起きていることが示唆された。一方でPhase Eの水素は、430Kの温度において、0.1 nm程度の制限空間における拡散運動を開始した。Phase Eの水素のサイト間跳躍距離がブルーサイトよりも短く、その跳躍頻度も遅いことが明確になり、その脱水分解温度がブルーサイトよりも高いことを微視的な視点から裏付ける結果が得られた。
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