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本研究では、資源・エネルギー・環境問題の解決に資する材料として酸素イオン伝導を示す材料系に注目し、特に、原子レベルで成長を制御したエピタキシャル薄膜を用いることで、酸素イオン伝導の次元性の制御の実証を目指した。昨年度の研究で、GdScO3基板を使うことで、その上に成膜する薄膜との格子ミスマッチを利用してヘテロ構造界面にさまざまな歪みを導入できることを明らかにしてきた。本年度は、これを利用して、GdScO3基板上に酸素欠損SrFeO2.5薄膜を成長させてヘテロ構造を作成し、[SrFeO2.5]/[GdScO3]界面での酸素イオン伝導を測定した。
パルスレーザー蒸着法を用いて、原子層単位で成長を制御しながら [SrFeO2.5]/[GdScO3]ヘテロ構造を作成した。このヘテロ構造膜における界面構造の詳細な変化を高分解能電子顕微鏡により観察し、特に遷移金属イオンの酸素配位環境を明らかにした。通常の手法で作成したSrFeO2.5は酸素欠損が規則配列したブラウンミレライト構造であるのに対し、[SrFeO2.5]/[GdScO3]ヘテロ構造界面では、Feイオンの周りの酸素欠損の配置がランダムとなり、いわゆる「高温相」に相当する酸素配位構造が実現していることが明らかになった。このような酸素欠損の無秩序相が室温で安定化できたことで、SrFeO2.5が高温で示す酸素イオン伝導がヘテロ構造界面では室温で実現する可能性がある。そこで、この仮説を実証するために、イオン伝導度の直接測定システムを構築し測定を行った。現在得られているヘテロ構造では、界面での酸素欠損が乱れた層の厚さが僅か数ユニットセルしかなく、明確なイオン伝導は確認できていない。そのため、界面層の厚さのチューニングや人工格子化することで、界面での酸素イオン伝導の挙動をさらに詳しく検討しているところである。
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