研究実績の概要 |
申請者のこれまでのメタロDNA分子(金属の一次元配列を有したDNA分子)の研究とバンド理論(固体金属の導電性理論)に基づく考察より、金属イオンの一次元配列に物理・化学的変調を加えて導電性を付与する方法論が見いだされた。本研究課題では、メタロDNA分子の内部に形成される金属イオンの一次元配列に着目した単分子電気伝導度の直接測定およびDNA分子を構造基盤とした導電性ナノワイヤー/分子磁性体創製を目指す。 本研究課題では、分子の構造と物性に基づくボトムアップ的機能性分子創製の戦略をとっている。なおメタロDNA分子を導電性材料とするためには、長鎖の分子を作製する必要がある。したがって2015年度は、金属を内包した長鎖メタロDNA分子の調製を目指した。その過程で、連続した金属配列を内包したDNA二重らせん分子の結晶が見いだされた。本結果を受けて2016年度は、メタロDNA分子形成に最適な配列をさらに詳細に検討を行った。結晶構造解析が行われた配列そのものでも、NMRによる構造解析を行い、メタロDNA分子形成に相当する高分子量の複合体形成が確認できた(DOSY等)。 2017年度は上記研究を推し進め、金属イオンの一次元配列を内包したメタロDNA分子の結晶構造を決定した。この結晶構造の重要な点として、一次元金属配列を内包したDNA分子が連続した二重らせん構造を結晶内で形成していた。このことは、結晶の端から端まで連続した金属イオンの一次元配列を作成することができたことを意味する。これまで作製された最長の金属配列が2 nm程度であったことからすると桁違いに長い、目視できる長さの一次元金属配列の作製に成功したことを意味する。このように、一次元金属配列の導電性に関する電気物性を検証するための材料を世界に先駆けて報告することができた(Nature Chemistry, 2017)。
|