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2015 年度 実施状況報告書

分子認識を基礎とする高性能クロマトグラフィーによる環境分析手法の構築

研究課題

研究課題/領域番号 15K13756
研究機関京都大学

研究代表者

大塚 浩二  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70183762)

研究分担者 久保 拓也  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20374994)
内藤 豊裕  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (10711806)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
キーワード分子認識 / 分子インプリント / クロマトグラフィー / 環境分析 / ナノ炭素材料
研究実績の概要

クロマトグラフィーによる環境関連物質分析をより高性能化するため,主にキャピラリー高速液体クロマトグラフィー (cHPLC) を基盤手法として用い,特定の物質を高効率・高選択的に分離分析する新たなシステムの構築を実現するための基礎研究を行った。1.従来の分子インプリント法では,比較的疎水性の高い溶媒,すなわち非水系の有機溶媒に可溶な鋳型分子を用いてポリマーを合成していた。そのため,分子インプリント法の大きな欠点として水溶性化合物への適用が困難であることが指摘されてきた。そこで,申請者らが開発した官能基間距離認識に基づく選択的な分離について検討を行った。その結果,この官能基間距離固定化法では,有機溶媒に不溶な鋳型分子と同じくイオン性の機能性モノマーを用いて,イオン結合型錯体を合成し,架橋高分子表面で反応させることにより特定の官能基を距離選択的に固定化することが可能であることが明らかとなった。
2.官能基間距離固定化法を基礎として,数種の環境関連モデル化合物についてそれぞれ適切な鋳型分子を選択しMIPを合成し,得られたMIPをcHPLC固定相として利用するための基礎的検討を行った。
3. ナノ炭素材料を用いる特異的分離場の創製について,C60フラーレン修飾シリカゲル充填剤を基盤として,特異的保持能を発現する固定相のさらなる進展を図った。従来,C60フラーレンのシリカゲル表面への固定化に際して光/熱活性基であるperfluoro-phenyl azide (PFPA) を利用し一定の成果を挙げてきたが,反応条件によって固定化率が異なるなど最適条件の設定は出来ていなかった。そこで,PFPAを用いるC60フラーレンの固定化条件を最適化し,より効率的で再現性の高い分離剤の合成を目指した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究計画に記載した内容をほぼクリアしているとともに,当初想定していなかったいくつかの新たな知見を得ることができた。

今後の研究の推進方策

基本的に当初計画に基づき,各目標の達成に向けて研究の進展を図る。

次年度使用額が生じた理由

経費削減の努力により,物品費支出が予算に比べ大幅に減少した。その一方,研究の順調な進捗により国際学会での発表件数が増え,海外旅費を中心に旅費支出が増大した。

次年度使用額の使用計画

次年度(最終年度)においては,当初予定金額との合算使用により,より効率的な予算配分・使用を目指し計画の遂行に努力する。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 1件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 4件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 10件、 招待講演 11件)

  • [雑誌論文] Selective adsorption of trypsin using molecularly imprinted polymers prepared with PEG-based hydrogels containing anionic functional monomers2016

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Arimura, S.; Naito, T.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Mol. Imprinting

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Recent progress in molecularly imprinted media by new preparation concepts and methodological approaches for selective separations of targeting compounds2016

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Trends Anal. Chem.

    • DOI

      10.1016/j.trac.2015.08.008

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Simple and Rapid Immobilization of Coating Polymers on Poly(dimethyl siloxane)-glass Hybrid Microchips by a Vacuum-Drying Method2015

    • 著者名/発表者名
      Kitagawa, F.; Nakagawara, S.; Nukatsuka, I.; Hori, Y.; Sueyoshi, K.; Otsuka, K
    • 雑誌名

      Anal. Sci.

      巻: 31 ページ: 1171-1175

    • DOI

      10.2116/analsci.31.1171

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Unique Separation Behavior of C60-fullerene Bonded Silica Monolith Prepared via an Effective Thermal Coupling Agent2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Murakami, Y.; Tsuzuki, M.; Kobayashi, H.; Naito, T.; Sano, T.; Yan, M.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 21 ページ: 18095-18098

    • DOI

      10.1002/chem.201503898

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] C60-fullerene Bonded Silica Monolithic Capillary for Specific Separation of Aromatic Compounds2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Murakami, Y.; Naito, T.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Chromatography

      巻: 36 ページ: 105-113

    • DOI

      10.15583/jpchrom.2015.032

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Molecularly Imprinted Polymers for Selective Adsorption of Lysozyme and Cytochrome c Using a PEG-Based Hydrogel: Selective Recognition for Different Conformations due to pH Conditions2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Arimura, S.; Tominaga, Y.; Naito, T.; Hosoya, K.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 48 ページ: 4081-4087

    • DOI

      [DOI: 10.1021/acs.macromol.5b00834]

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecularly Imprinted Polymer with a Pseudo-template for Thermo-responsive Adsorption/desorption based on Hydrogen Bonding2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Koterasawa, K.; Naito, T.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Micropor. Mesopor. Mater.

      巻: 218 ページ: 112-117

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2015.07.006

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Simple Preparation and Characterization of Viscoelastic Gels Induced by Multiple Intermolecular Interactions Using Low Molecular Weight Species2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Kuroda, K.; Naito, T.; Mukai, S.; Sano, T.; Akiyoshi, K.; Otsuka, K.
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn.

      巻: 88 ページ: 1575-1580

    • DOI

      10.1246/bcsj.20150209

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] High Performance Microscale Liquid Phase Separations of Biogenic Compounds2016

    • 著者名/発表者名
      Naito, T.; Kubo, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      44th International Symposium on High Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques (HPLC2016 San Francisco)
    • 発表場所
      San Francisco, CA (USA)
    • 年月日
      2016-06-19 – 2016-06-23
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] High performance microscale separations using specific interactions2016

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Tsuzuki, M.; Kanao, E.; Naito, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      40th International Symposium on Capillary Chromatography (ISCC2016),
    • 発表場所
      Riva del Garda (Italy)
    • 年月日
      2016-05-29 – 2016-06-03
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 近未来における分離科学の新展開2016

    • 著者名/発表者名
      大塚浩二
    • 学会等名
      日本分析化学会第76回分析化学討論会
    • 発表場所
      岐阜薬科大学・岐阜大学(岐阜県・岐阜市)
    • 年月日
      2016-05-28 – 2016-05-29
    • 招待講演
  • [学会発表] High performance microscale liquid phase separations of biomolecules2015

    • 著者名/発表者名
      Fukushima, Y.; Naito, T.; Kubo, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2015)
    • 発表場所
      Honolulu, HI (USA)
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] MEKC in 30 Years2015

    • 著者名/発表者名
      Otsuka, K.
    • 学会等名
      2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2015)
    • 発表場所
      Honolulu, HI (USA)
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] The use of C60-fullerene bonded silica monolith as a molecular recognition medium for microscale separation2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Tsuzuki, M.; Murakami, Y.; Naito, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      15th Asia-Pacific International Symposium on Microscale Separations and Analysis (APCE2015)
    • 発表場所
      Tainan (Taiwan, ROC)
    • 年月日
      2015-11-15 – 2015-11-18
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of novel separation media for microscale separation2015

    • 著者名/発表者名
      Fukushima, Y.; Naito, T.; Kubo, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      43rd International Symposium on High Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques (HPLC2015 Beijing)
    • 発表場所
      Beijing (China)
    • 年月日
      2015-09-21 – 2015-09-25
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of nano carbon-material bonded silica monolith as separation media for microscale LC and CE2015

    • 著者名/発表者名
      Murakami, Y.; Tsuzuki, M.; Naito, T.; Kubo, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      10th Balaton Symposium on High-Performance Separation Methods
    • 発表場所
      Siofok (Hungary)
    • 年月日
      2015-09-02 – 2015-09-04
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of silica monolith as molecular recognition media for microscale separation2015

    • 著者名/発表者名
      Kubo, T.; Naito, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      22nd International Symposium on Electro- and Liquid Phase-Separation Techniques (ITP2015)
    • 発表場所
      Helsinki (Finland)
    • 年月日
      2015-08-30 – 2015-09-02
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of a molecularly imprinted PEG-based hydrogel for protein recognition2015

    • 著者名/発表者名
      Otsuka, K.; Kubo, T.; Arimura, S.; Naito, T.
    • 学会等名
      26th International Symposium on Pharmaceutical and Biomedical Analysis (PBA2015)),
    • 発表場所
      Tbilisi (Georgia)
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-08
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Simplified high performance CE separations of biomolecules2015

    • 著者名/発表者名
      Fukushima, Y.; Naito, T.; Kubo, T.; Otsuka, K.
    • 学会等名
      42nd International Symposium on High Performance Liquid Phase Separations and Related Techniques (HPLC2015 Geneva)
    • 発表場所
      Geneva (Switzerland)
    • 年月日
      2015-06-21 – 2015-06-25
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2017-01-06  

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