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2015 年度 実施状況報告書

ヒドリド導電メカニズムの開拓とデバイス開発

研究課題

研究課題/領域番号 15K13803
研究機関東京工業大学

研究代表者

菅野 了次  東京工業大学, 大学院総合理工学研究科, 教授 (90135426)

研究分担者 平山 雅章  東京工業大学, 総合理工学研究科(研究院), 准教授 (30531165)
鈴木 耕太  東京工業大学, 総合理工学研究科(研究院), 助教 (40708492)
小林 玄器  分子科学研究所, 大学共同利用機関等の部局等, 准教授 (30609847)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
キーワードヒドリドイオン導電体 / 結晶構造 / 高圧合成 / イオン導電機構 / 電気化学デバイス
研究実績の概要

「ヒドリド導電メカニズムの開拓とデバイス開発」を目的として、ヒドリドイオン(H-)が固体内を拡散する物質を探索し、その構造、導電メカニズムを調べた。高圧法により合成した酸水素化物La-Sr-Li-H-O系のヒドリドイオン導電体の結晶構造をX線、中性子回折測定データを用いたリートベルト解析法により明らかにした。その結果、この酸水素化物材料はK2NiF4型の結晶構造を有し、La/Sr比,H/O比を様々に変化させた固溶体を形成することが明らかになった。特にアニオン副格子中のH, O比を制御すると、ヒドリドイオンの占有位置が変化し、H/O比が小さい組成ではLiX6(X=O, H)八面体のaxial位置、大きい組成ではLiX6(X=O, H)八面体のaxialおよびapical位置に存在することが明らかとなった。これらの結果から、ヒドリドイオンは主にペロブスカイト層内のaxial位置を通じて拡散することが示唆された。Axial位置およびapical位置のアニオンに隣接するカチオンはそれぞれ、LiとLa/Srであることを考慮すると、より強く正に帯電したカチオンとO2-の結合が優先的に形成し、一価のLi+がH-と結合したと考えられる。このアニオン配列の性質を利用し、ペロブスカイト層に酸化のカチオンであるSc3+を導入したBa-Sc-H-O系の酸水素化物の合成を行った。その結果、O2-がaxial位置を、H-がapical位置を優先的に占有することが明らかになった。このことから、カチオン価数を制御することで、結晶構造中のアニオン配列を制御できることを見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の主軸となるLa2LiHO3系材料の結晶構造解析が進み、アニオン分布の状態を明らかにすることができた。またアニオン分布の様子から、ヒドリドイオン拡散がペロブスカイト層内のLiX6(X=O, H)八面体のaxial位置を介して進行することを見出した。これらの実験および解析結果をもとに、Ba-Sc-H-O系においてアニオン分布を変化させた材料を見出しており、La2LiHO3系材料とは異なるイオン拡散メカニズム発現が期待できる。今後の探索の中心となる新材料系が発見され、当初予定していた研究が順調に進捗している。

今後の研究の推進方策

Ba-Sc-H-O系を主軸として、さらなるカチオン組成の制御、アニオン欠陥、格子間位置の導入により物質系の多様化を図る。ペロブスカイト層、岩塩相、さらには両層を利用したヒドリドイオン拡散を実現させ、そのイオン導電メカニズムを明らかにする。さらにはK2NiF4型構造からAn+1BnO3n+1で記述されるRuddleseden-popper型構へと構造の多様性を展開し、イオン導電率に優れた材料を探索する。電気化学デバイスの構築を視野に入れたセル構成の検討も行う。

  • 研究成果

    (4件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [学会発表] H-導電性酸水素化物の合成とイオン導電特性2016

    • 著者名/発表者名
      小林玄器
    • 学会等名
      セラミックス協会2016年年会 サテライトプログラム 第2回構造科学と新物質探索研究会
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2016-03-14 – 2016-03-16
    • 招待講演
  • [学会発表] Hydride Conduction in Oxyhydrides2015

    • 著者名/発表者名
      Genki Kobayashi
    • 学会等名
      20th International Conference on Solid State Ionics
    • 発表場所
      Keystone, USA
    • 年月日
      2015-06-14 – 2015-06-19
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ヒドリド導電性酸水素化物の合成2015

    • 著者名/発表者名
      小林玄器, 今井弓子, 日沼洋陽, 渡邉明尋, Muhammad IQBAL, 平山雅章, 田中功, 菅野了次
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会平成27年度春季大会
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2015-05-26 – 2015-05-28
  • [備考] 東京工業大学 菅野・平山研究室

    • URL

      http://www.kanno.echem.titech.ac.jp/

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公開日: 2017-01-06  

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