金属酸化物の酸素欠陥濃度と熱伝導率の同時In-situ計測

2015 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 15K13888
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 河野 正道 九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50311634)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2017-03-31
• キーワード: 熱伝導率 / 金属酸化物 / 酸素欠陥

研究実績の概要

本年度はサーモリフレクタンス装置の改良および，サーモリフレクタンス信号の基本特性を理解する目的でコヒーレント音響フォノンの観測を中心に行った．本研究では波長1550nmのレーザー光を755nmに変換してポンプ光としているが，現在のセットアップでは波長変化素子の温度制御が出来ないため，ポンプ光の出力が不安定で十分なS/N比を得ることができなかったが，光学素子の温度制御を行うことによって，ポンプ光の出力が安定し，良好なサーモリフレクタンス信号を得ることができた．
薄膜内での熱輸送機構を理解するために，ポンプレーザーとプローブレーザーの照射形態を変化させてサーモリフレクタンス計測を行い，得られた信号を解析した．試料はガラス基板上にスパッタリングで成膜したプラチナ薄膜である．FF法（前面加熱光照射，前面プローブ光照射）で得られた信号にはコヒーレント音響フォノンの影響があまり見られなかった一方で，RR法（裏面加熱光照射，裏面プローブ光照射）で得られた信号にはコヒーレント音響フォノンの影響が大きく現れた．これはRR法だと金属薄膜とガラス基板界面に発生した音響波がガラス基板を伝搬する際に，入射されるレーザー光と干渉するためと考えることで実験結果が説明出来た．
FF法，RR法に加えてFR法（前面加熱光照射，裏面プローブ照射）やRF法（裏面加熱光照射，前面プローブ照射）の合計4つの照射形態で，薄膜の熱拡散率を求めた結果，1.59 m2s-1から1.80 m2s-1の範囲であり良好な計測が行えていることを確認した．

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

今年度はレーザー照射形態がTDTR計測に与える影響を把握することができ，以下の国際的な学術誌に成果を発表した．
“Comprehensive study of thermal transport and coherent acoustic-phonon wave propagation in thin metal film - Substrate by applying picosecond laser pump - Probe method” Ma, W., Miao, T., Zhang, X., Kohno, M. and Takata, Y., Journal of Physical Chemistry C, vol.119, pp.5152-5159, 2015

“Thermal transport and thermal stress in a molybdenum film-glass substrate system”, Miao, T., Ma, W., Yan, S., Zhang, X., Kohno, M., Takata, Y. and Ikoma, Y., Journal of Vacuum Science and Technology B: Nanotechnology and Microelectronics, vol.34, pp.0, 21801, 2016

今後の研究の推進方策

（１）TDTR光学系の構築．既存のTDTR装置を基本として光学系の構築を行う．光源となるレーザーやロックインアンプ等の計測機器類は既存の設備を用いるが，光源がファイバーレーザーであることから，光ファイバーを多用しシンプルな光学系とする．電気炉の光学窓を通して試料にポンプ光およびプローブ光を試料に照射するが，試料表面の金属薄膜にて反射したプローブ光をロスなく検出できる光学系とする必要がある．また光学窓で散乱したレーザー光が迷光となるとノイズの原因となり，計測精度を低下させるため，光学変調や偏向を利用した迷光対策を試みる
（２）熱伝導解析モデルの考案．TDTR法では構築した熱伝導モデルにて測定対象試料の熱伝導率を未知数とし，実験データとのフィッティングによって熱伝導率を決定するが，本実験ではTDTR用金属薄膜表面に酸化物が発生することが予測されるため，表面に酸化物が発生することによる効果を考慮した熱伝導モデルを構築する．モデルは実際の試料に合わせて「金属薄膜／試料薄膜／サファイア基板」の3層構造と2つの界面を考慮した，円筒座標系の二次元非定常熱伝導方程式とする．
（３）セリア系薄膜における酸素欠陥濃度と熱輸送機構の相関．構築した光学系を用いて金属酸化物薄膜の酸素欠陥濃度と熱伝導率の同時In-site計測を試みる．酸素欠陥濃度に関しては研究協力者の吸収分光手法を踏襲し，試料の吸収帯がある波長300-800nmを測定範囲とする．具体的な試料としてPr0.1Ce0.9O2-薄膜を対象とする計画である．

次年度使用額が生じた理由

試料の研磨に用いるラッピングフィルムの消費量が想定より少なく，約１万５千円の繰越となった．

次年度使用額の使用計画

材料作製に用いるサファイア基板等の購入費用に充てる計画である．

研究成果

• [雑誌論文] Thermal transport and thermal stress in a molybdenum film-glass substrate system (2016)
  • 著者名/発表者名: Thermal transport and thermal stress in a molybdenum film-glass substrate system”, Miao, T., Ma, W., Yan, S., Zhang, X., Kohno, M., Takata, Y. and Ikoma
  • 雑誌名: Journal of Vacuum Science and Technology B 巻: 34 ページ: 021801
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1116/1.4941308
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Comprehensive study of thermal transport and coherent acoustic-phonon wave propagation in thin metal film - Substrate by applying picosecond laser pump - Probe method (2015)
  • 著者名/発表者名: Ma, W., Miao, T., Zhang, X., Kohno, M. and Takata
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 巻: 119 ページ: 5152-5159
  • DOI: 10.1021/jp512735k
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] Manipulating Phonon Heat Conduction by High Pressure Torsion (2015)
  • 著者名/発表者名: Masamichi Kohno
  • 学会等名: Second ThermaPOWER Mini-Symposium
  • 発表場所: Edinburgh, UK
  • 年月日: 2015-09-08 – 2015-09-08
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Weigang Ma, Tingting Miao, Xing Zhang, Masamichi Kohno and Yasuyuki Takata (2015)
  • 著者名/発表者名: Study on the Thermal Transport and Phonon Attenuation of Metallic Nanofilms/Glass Substrate by Applying Picosecond Laser Transient Thermoreflectance Method
  • 学会等名: NINETEENTH SYMPOSIUM ON THERMOPHYSICAL PROPERTIES
  • 発表場所: Boulder, CO, USA
  • 年月日: 2015-06-21 – 2015-06-26
  • 国際学会
• [学会発表] Nano Engineering Thermal Transport in Semiconductors by High-Pressure Torsion (2015)
  • 著者名/発表者名: Mitsuru Tabara, Sivasankaran Harish, Yoshifumi Ikoma, Zenji Horita, Yasuyuki Takata, David Cahill and Masamichi Kohno
  • 学会等名: NINETEENTH SYMPOSIUM ON THERMOPHYSICAL PROPERTIES
  • 発表場所: Boulder, CO, USA
  • 年月日: 2015-06-21 – 2015-06-25
  • 国際学会