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2015 年度 実施状況報告書

高性能薄膜Liイオン電池の開発:水素化物薄膜の液相成長を利用した良好界面の形成

研究課題

研究課題/領域番号 15K14155
研究機関東北大学

研究代表者

大口 裕之  東北大学, マイクロシステム融合研究開発センター, 准教授 (40570908)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
キーワード水素化物 / Liイオン / 薄膜電池 / 界面
研究実績の概要

今年度は、水素化物を固体電解質とする高性能な薄膜Liイオン電池の開発における基礎の構築を目指して、LiH電解質薄膜とSi電極から成る良好な界面作製に取り組んだ。以下に詳細を報告する。
[多孔質Si基板上でのLiH薄膜成長] Li移動抵抗を減少することができる大きな接触面積を持つ電極/電解質界面を作製するために、マイクロスケールの表面微細構造を有するSi基板上でLiH薄膜の成長を行った。Si微細構造は陽極酸化法により形成した。LiH薄膜は、蒸着法で堆積したLi薄膜を加熱融解することによって得られるLi融液を、0.5気圧の水素ガス雰囲気に保持することで成長した。このように、微細構造内部まで浸透できるLi融液から薄膜成長を行うことで、複雑な構造を持つSi基板表面をLiHが均一に覆うことが期待される。
[薄膜Li電池構造の作製] LiH薄膜の上にLi薄膜を蒸着により堆積し、Si/LiH/Li薄膜Li電池構造を作製した。
[大気非暴露測定環境の構築] 水素化物には、水分や酸素との反応性が極めて高い化合物が多く、そのため、水素化物を電解質として応用する本研究における薄膜Liイオン電池の開発に当たっては、作製した試料の電気化学測定を大気非暴露で行う環境の構築が必須である。そこで、成膜装置に取り付けた電気化学測定機構を有する真空評価室の開発を行った。この結果、大気非暴露で、インピーダンス測定や充放電測定などを行うことが可能となった。
[評価] Si/LiH界面におけるLiイオンの出入りを実証するために、薄膜電池構造試料のSiとLi電極間に、最大±4 Vの電位差を与えてサイクリックボルタンメトリー(CV)測定を行った。ところが、Si電極にLiが挿入される向きに電位差を与えた場合(Li側が正)には、電流がほとんど観察されず、Si/LiH界面でのLiの移動が妨げられていることが示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

27年度は、高性能薄膜電池の開発において重要な、接触面積の広い電極-電解質界面の作製および、正確な性能評価に必要な大気非暴露電気化学測定環境の整備を完了しており、本研究を推進する基盤を構築することに成功した。一方、当初の計画に反して、Li移動抵抗の小さな良好界面を実現するには至らず、またその原因解明が不十分であった。したがって、進捗状況はやや遅れていると判断した。

今後の研究の推進方策

本研究が現在解決すべき最重要課題は、Si/LiH界面における大きなLi移動抵抗の原因解明と、その理解に基づく抵抗の減少である。そこで初めに、X線回折による不純物相の有無の検証や、電子顕微鏡による界面接触状態の観察など、Si/LiH界面の多角的な評価を予定している。次に、評価結果に基づき、Si電極の表面処理方法やLiH電解質の成長方法を改良して、Li移動抵抗の小さな良好界面の実現を目指す。最後に、充放電特性を評価して、水素化物を電解質とする薄膜電池の可能性を実証する。

次年度使用額が生じた理由

購入を予定していた真空部品の大半を、知人から譲り受けることができたため。

次年度使用額の使用計画

27年度の研究により明らかになった、電極‐電解質界面における大きなLi移動抵抗の原因を、28年度は詳細に解明する必要がある。そこで、今年度の予算を、界面の詳細な評価が可能な外部機関所有の特殊な装置の利用費に充てる予定である。また、やはり27年度の研究により、良好な界面を得るためには、電解質として利用している水素化物薄膜の成長手法を改良する必要性が高いことが分かっている。そこで、成長手法の改良に必要な装置開発にも予算を充てる予定である。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (5件)

  • [雑誌論文] Pulsed Laser Deposition of Air-sensitive Hydride Epitaxial Thin Films: LiH2015

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Oguchi, Shigehito Isobe, Hiroki Kuwano, Susumu Shiraki, Shin-ichi Orimo, and Taro Hitosugi
    • 雑誌名

      APL Materials

      巻: 3 ページ: 096106

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1063/1.4931080

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 水素前方散乱測定を用いた 界面近傍の水素濃度その場観察2016

    • 著者名/発表者名
      大口 裕之,齋藤 正裕, 佐藤 豊人, 桑野 博喜,折茂 慎一,一杉 太郎
    • 学会等名
      電気化学会 第83回大会
    • 発表場所
      大阪大学吹田キャンパス
    • 年月日
      2016-03-29 – 2016-03-29
  • [学会発表] 水素前方散乱測定を用いたBaH2のヒドリドイオン電界応答観察2016

    • 著者名/発表者名
      大口 裕之,齋藤 正裕, 佐藤 豊人, 桑野 博喜,折茂 慎一,一杉 太郎
    • 学会等名
      2016年第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス
    • 年月日
      2016-03-21 – 2016-03-21
  • [学会発表] Pulsed Laser Deposition法を用いた 大気敏感水素化物のエピタキシャル成長2015

    • 著者名/発表者名
      大口裕之、 礒部繁人, 桑野博喜, 白木将, 一杉太郎, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会・第二回水素化物に関わる次世代研究会
    • 発表場所
      金沢大学角間キャンパス
    • 年月日
      2015-10-22 – 2015-10-22
  • [学会発表] Pulsed laser deposition方を用いた LiHエピタキシャル薄膜成長と成長モード観察2015

    • 著者名/発表者名
      大口裕之、 礒部繁人, 桑野博喜,白木将,一杉太郎, 折茂慎一
    • 学会等名
      2015年(第157回)日本金属学会秋季講演大会
    • 発表場所
      九州大学伊都キャンパス
    • 年月日
      2015-09-17 – 2015-09-17
  • [学会発表] Pulsed laser deposition法を用いた平坦なLiHエピタキシャル薄膜成長2015

    • 著者名/発表者名
      大口 裕之,礒部 繁人, 白木 将,桑野 博喜,折茂 慎一,一杉 太郎
    • 学会等名
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 年月日
      2015-09-13 – 2015-09-13

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公開日: 2017-01-06  

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