短波長自由電子レーザーを用いた光解離性分子の時間分解分光

2018 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 15K17487
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 福澤 宏宣 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (40541834)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 自由電子レーザー / ポンプ・プローブ計測 / 運動量相関計測

研究実績の概要

平成30年度は、X線自由電子レーザー施設SACLAの硬X線ビームラインBL3において、X線照射で誘起される超高速分子解離を観測した。重元素を含む分子にX線を照射すると、重元素サイトで選択的にX線吸収が起こり、オージェ過程による価数上昇、分子内での電荷再分配の後、多価になった分子がクーロン反発力により激しく解離する。一連の過程を解明するため、本研究では、放出される複数の原子イオンを、運動量多重計測装置により同時計測した。また、運動量相関から単一の分子から放出されたイオンの組合わせを抽出した。X線をポンプ光、近赤外光をプローブ光としたポンプ・プローブ計測により、フェムト秒オーダーの時間分解運動量相関計測に成功した。
ジヨードメタン分子を標的試料とした実験からは、最終生成物であるイオン収量の時間依存性から、X線誘起により起こる過程の過渡励起状態の時間変化を抽出する解析法を考案した。
2種類の重元素を含むブロモヨードメタン分子を標的試料とした実験からは、ヨウ素原子サイトで選択的にX線吸収を起こし、ヨウ素原子イオンと臭素原子イオンとで異なる時間依存性を観測した。この結果から、分子内での電荷移動に関する情報が得られると考えられる。
期間全体を通じて、自由電子レーザーと光学レーザーという異なる光源を組み合わせたポンプ・プローブ計測を実施する手法を確立した。また、国内外の放射光施設等での実験により、自由電子レーザー施設で用いる試料や観測する過程を選定することで、限られた自由電子レーザーのビームタイムを効率よく運用することが出来た。

研究成果

• [国際共同研究] トゥルク大学(フィンランド)
  • 国名: フィンランド
  • 外国機関名: トゥルク大学
• [国際共同研究] ゲーテ大学/ハイデルベルグ大学/European XFEL(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: ゲーテ大学/ハイデルベルグ大学/European XFEL
  • 他の機関数: 2
• [国際共同研究] ELI-NP/INFLPR(ルーマニア)
  • 国名: ルーマニア
  • 外国機関名: ELI-NP/INFLPR
• [国際共同研究] 上海科技大学/北京航空航天大学(中国)
  • 国名: 中国
  • 外国機関名: 上海科技大学/北京航空航天大学
• [国際共同研究] Synchrotron SOLEIL/パリ＝サクレ大学(フランス)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: Synchrotron SOLEIL/パリ＝サクレ大学
• [国際共同研究]
  • 他の国数: 4
• [雑誌論文] Low-energy-electron production after 2p ionization of argon clusters (2019)
  • 著者名/発表者名: Fukuzawa Hironobu、Li Yiwen、You Daehyun、Sakakibara Yuta、Yamada Syuhei、Ito Yuta、Takanashi Tsukasa、Oura Masaki、Saito Norio、Ueda Kiyoshi
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 99 ページ: 042505
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.99.042505
  • 査読あり
• [雑誌論文] Probing molecular bond-length using molecular-frame photoelectron angular distributions (2019)
  • 著者名/発表者名: Fukuzawa Hironobu、Lucchese Robert R.、Liu Xiao-Jing、Sakai Kentaro、Iwayama Hiroshi、Nagaya Kiyonobu、Kreidi Katharina、Schoeffler Markus S.、Harries James R.、Tamenori Yusuke、Morishita Yuichiro、Suzuki Isao H.、Saito Norio、Ueda Kiyoshi
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 150 ページ: 174306
  • DOI: 10.1063/1.5091946
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Real-time observation of X-ray-induced intramolecular and interatomic electronic decay in CH2I2 (2019)
  • 著者名/発表者名: Fukuzawa Hironobu、Takanashi Tsukasa、Kukk Edwin、Motomura Koji、Wada Shin-ichi、Nagaya Kiyonobu、Ito Yuta、Nishiyama Toshiyuki、Christophe Nicolas 6, Yoshiaki Kumagai、Iablonskyi Denys、Mondal Subhendu、Tachibana Tetsuya、You Daehyun、Yamada Syuhei、Sakakibara Yuta、Asa Kazuki、Sato Yuhiro、Sakai Tsukasa、et al.
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: － ページ: －
  • DOI: 10.1038/s41467-019-10060-z
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Radiation-Induced Chemical Dynamics in Ar Clusters Exposed to Strong X-Ray Pulses (2018)
  • 著者名/発表者名: Kumagai Yoshiaki、Jurek Zoltan、Xu Weiqing、Fukuzawa Hironobu、Motomura Koji、Iablonskyi Denys、Nagaya Kiyonobu、Wada Shin-ichi、Mondal Subhendu、Tachibana Tetsuya、Ito Yuta、Sakai Tsukasa、Matsunami Kenji、Nishiyama Toshiyuki、Umemoto Takayuki、Nicolas Christophe、Miron Catalin、Togashi Tadashi、Ogawa Kanade、et al.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 120 ページ: 223201
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.223201
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Following the Birth of a Nanoplasma Produced by an Ultrashort Hard-X-Ray Laser in Xenon Clusters (2018)
  • 著者名/発表者名: Kumagai Yoshiaki、Fukuzawa Hironobu、Motomura Koji、Iablonskyi Denys、Nagaya Kiyonobu、Wada Shin-ichi、Ito Yuta、Takanashi Tsukasa、Sakakibara Yuta、You Daehyun、Nishiyama Toshiyuki、Asa Kazuki、Sato Yuhiro、Umemoto Takayuki、Kariyazono Kango、Kukk Edwin、Kooser Kuno、Nicolas Christophe、Miron Catalin、et al.
  • 雑誌名: Physical Review X 巻: 8 ページ: 031034
  • DOI: 10.1103/PhysRevX.8.031034
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Advances in instrumentation for gas-phase spectroscopy and diffraction with short-wavelength free electron lasers (2018)
  • 著者名/発表者名: Fukuzawa Hironobu、Nagaya Kiyonobu、Ueda Kiyoshi
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 巻: 907 ページ: 116～131
  • DOI: 10.1016/j.nima.2018.03.017
  • 査読あり
• [学会発表] Ultrafast dynamics induced by FEL or optical laser in atoms, molecules, and clusters (2018)
  • 著者名/発表者名: Hironobu Fukuzawa
  • 学会等名: SACLA User's Meeting 2018
  • 国際学会 / 招待講演