研究課題
本年度は、昨年度までに構築した近赤外～可視・紫外領域における低温顕微分光系を利用して、電荷秩序を示す有機伝導体θ系BEDT-TTF塩の分光測定を行った。まず分光測定に先駆けて、θ-(BEDT-TTF)2TlZn(SCN)4（以下θ-TlZn塩）における電子状態のスローダイナミクスを四端子抵抗測定および抵抗ノイズ測定により調べた。これは、近年見出された電荷秩序のガラス的な転移ダイナミクスを考慮したもので、分光測定に向けて基底状態の理解を進めるためのものである。これによって、θ-TlZnの電荷秩序がガラス的な時間的・空間的不均一を示すことを見出し、さらにその時間ダイナミクスの温度依存性を詳細に知ることができた。この知見をもとに、冷却速度を精密にコントロールしたうえでの赤外分光測定を行った。その結果、θ-TlZnの電荷秩序転移に伴って中赤外-遠赤外のスペクトルが劇的に変化することを見出した。すなわち、相転移に伴い電荷ギャップが開くとともに、電荷秩序による電荷分離を反映する振動モードの分裂・成長が観測された。ガラス的な、空間的・時間的に不均一な電荷秩序であっても、このようなスペクトル変化（中赤外電子遷移の変化）が生じることは大変興味深い現象であり、本物質に留まらず、強相関電子系物質におけるのガラス的振る舞いを理解するうえで重要な手がかりであると考えられる。また、他のθ系物質についても分光測定を行い、ガラス的転移に伴うスペクトルの変化を捉えることに成功した。
2: おおむね順調に進展している
当初計画通り、電荷秩序系物質における空間分解測定を行うことに成功し、また時間ダイナミクスについても実験に取り掛かることができた。加えて、昨年度に構築した光学系が微小試料に対しても有効に機能することを立証でき、装置開発の面でも順調な進展が得られた。
今年度得た時間・空間ダイナミクスが、外場の影響でどのような変化を示すかを観測する。構築した近赤外～可視・紫外領域における低温顕微分光系に、四端子抵抗測定装置とファンクションジェネレータを導入し、定常電場やパルス電場のもとで電荷が示すダイナミクスを、光学スペクトルの変化として捉えることを目標とする。
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