超高圧液体半導体の結合状態に関する第一原理的研究

2015 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 15K17722
• 研究機関: 広島工業大学
• 研究代表者: 大村 訓史 広島工業大学, 工学部, 助教 (90729352)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2017-03-31
• キーワード: 液体金属 / 液体半導体 / 高圧 / 密度汎関数法 / 第一原理分子動力学法

研究実績の概要

本研究では、高温高圧の極限環境下における液体半導体および液体金属の構造と結合状態を明らかにする目的で、第一原理分子動力学法に基づく計算機シミュレーションを行った。今年度は常圧で半導体的性質を示す液体Asと常圧で金属である液体Naに対し計算を行った。これまでに得られた主要な成果は以下の通りである。

1) 液体Asの計算により、液体As中の中距離構造の圧力変化を局所構造の圧力変化から説明することに成功した。通常、複数の原子種から成る液体や四面体構造などの強力な局所構造を持つ液体に中距離構造は現れる。一方、本研究のターゲットである液体Asは単原子液体であり、強力な局所構造を持たない。しかしながら、近年のX線構造解析実験において液体Asが中距離構造を持つことが示唆されていた。そこで、我々は液体Asに対して第一原理分子動力学法に基づく計算機シミュレーションを行い、液体As中の中距離構造の微視的な起源を探った。この計算により、液体Asは常圧において、弱いながらも１つのAsに3つのAsが結合するような局所構造(結晶相においてもみられる構造)がネットワークを形成しており、その局所構造の相関が中距離構造の起源となっていることが明らかとなった。この液体に圧力をかけると、局所構造が壊れ、それに伴い中距離構造もなくなることが分かった。

2) 液体Naに対し計算を行い、超高圧下における構造を明らかにした。液体Naはアルカリ金属なので、常圧下においては3s軌道の電子だけが価電子として結合やその他の物性に関与している。しかしながら、本計算によって、液体Naも300 GPaという高圧下ではs軌道だけでなく、d軌道が結合に関わってくることが明らかとなった。。さらにこのd軌道が結合に関与してくることで、液体中の局所構造が変化し、通常のアルカリ金属では見られないような構造が現れることが分かった。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

超高圧下における液体Naの計算機シミュレーションを行うことができ、その構造を明らかにすることができた。さらに価電子を通常の3s軌道だけでなく、2p、2s軌道も価電子として扱った計算を行い、それらが液体中の構造に与える影響を調べることができた。現在、これらの結果を論文にまとめる作業を行っている。

さらに液体Asの計算も行うことができ、これはすでに論文として、公表することができた。

今後の研究の推進方策

今後はNaと同じアルカリ金属である液体KとRbについて計算を行い、液体Naとの類似点、相違点を明らかにしていく予定である。これらの結果から、液体アルカリ金属の超高圧物性に関して、より一般的な知見を得る。さらに、そのようにして得られた知見が、アルカリ金属以外の他の液体に対しても適応できるのか、考察する予定である。

次年度使用額が生じた理由

当初の計画では、国際会議の発表をヨーロッパやアメリカを想定して計上していたが、今回、中国で開かれた国際会議で発表を行ったため、少ない旅費で講演を行うことができた。さらに計算機使用料についても、予定していたよりも少ない使用料で予定していた計算を行うことができた。以上の理由により、予定額に対して差額が生じた。

次年度使用額の使用計画

今年度は、この次年度使用額で、学会などによる成果発表の機会を増やし、より広く成果を広める予定である。また、計算機使用に関しても、この次年度使用額によってより多くの計算を行い、予定よりもさらに詳細まで計算を行う予定である。

研究成果

• [雑誌論文] Doping effect on photoabsorption and charge-separation dynamics in light- harvesting organic molecule (2016)
  • 著者名/発表者名: S. Ohmura, K. Tsuruta, F. Shimojo, and A. Nakano
  • 雑誌名: AIP Advances 巻: 6 ページ: 015305-1 7
  • DOI: 10.1063/1.4939848
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Crystalline anisotropy of shock-induced phenomena: omni-directional multiscale shock technique (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Shimamura, M. Misawa, S. Ohmura, F. Shimojo, R. K. Kalia, A. Nakano, and P. Vashishta
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 108 ページ: 071901-1 5
  • DOI: 10.1063/1.4942191
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Dissociation Dynamics of Ethylene Molecules on a Ni Cluster Using Ab Initio Molecular Dynamics Simulationse (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Shimamura, Y. Shibuta, S. Ohmura, Rizal Arifin, F. Shimojo
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 28 ページ: 145001-1 13
  • DOI: 10.1088/0953-8984/28/14/145001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural Changes of Short- and Intermediate-Range Order in Liquid Arsenic under Pressure (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Ohmura, A. Chiba, Y. Yanagawa, A. Koura, K. Tsuji, and F. Shimojo
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 84 ページ: 094602-1 6
  • DOI: 10.7566/JPSJ.84.094602
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Charge and Nuclear Dynamics Induced by Deep Inner-Shell Multiphoton Ionization of CH3I Molecules by Intense X-ray Free-Electron Laser Pulses (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Motomura, E. Kukk, H. Fukuzawa, S. Wada, K. Nagaya, S. Ohmura, S. Mondal, T. Tachibana, Y. Ito, R. Koga, T. Sakai, K. Matsunami, A. Rudenko, C. Nicolas, Xiao-Jing Liu, C. Miron, Y. Zhang, Y. Jiang, J. Chen, M. Anand, D. E. Kim, K. Tono, M. Yabashi, M. Yao, and K. Ueda
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 6 ページ: 2944 2949
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.5b01205
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Intermolecular correlations of racemic mixtures – comparison between liquid S2Cl2 and Se2Br2 (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Shimakura, Y. Kawakita, S. Ohmura, K. Ohara, S. Takeda & S. Ohno
  • 雑誌名: Molecular Physics: An International Journal at the Interface Between Chemistry and Physics 巻: 114 ページ: 297 303
  • DOI: 10.1080/00268976.2015.1100345
  • 査読あり
• [学会発表] 高圧下における液体硫黄の構造と電子状態 (2016)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学(宮城県・仙台市)
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] 超高圧環境下における液体酸素の構造：第一原理分子動力学シミュレーション (2015)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史
  • 学会等名: 第56回高圧討論会
  • 発表場所: JMSアステールプラザ(広島県・広島市)
  • 年月日: 2015-11-10 – 2015-11-12
  • 招待講演
• [学会発表] Doping Effect on Photoabsorption and Charge Dynamics in Molecular Graphene-Fullerene Heterojunction (2015)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Ohmura
  • 学会等名: 2nd International Symposium on Advances Materials Having Multi-Degrees-of-Freedom
  • 発表場所: Kumamoto University (Kumamoto)
  • 年月日: 2015-11-02 – 2015-11-03
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 液体Asの中距離構造と局所構造の圧力依存性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史
  • 学会等名: 日本物理学会2105年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学(大阪府・吹田市)
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] 液体アルカリ金属の超高圧下における構造と電子状態 (2015)
  • 著者名/発表者名: 大村訓史
  • 学会等名: 日本物理学会2105年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学(大阪府・吹田市)
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] Charge dynamics in Light-Harvesting Organic Supermolecule (2015)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Ohmura
  • 学会等名: 2nd International Symposium on Computational Materials and Biological Science
  • 発表場所: Nagoya University (Nagoya)
  • 年月日: 2015-08-31 – 2015-09-02
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Energy transport in liqht harvesting molecules (2015)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Ohmura
  • 学会等名: 1st International Conference on Computational Design and Simulation of Materials
  • 発表場所: Shenyang(China)
  • 年月日: 2015-08-17 – 2015-08-19
  • 国際学会 / 招待講演