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2017 年度 実施状況報告書

ガンマ線時間領域干渉計法の高度化によるソフトマターの階層ダイナミクスの研究

研究課題

研究課題/領域番号 15K17736
研究機関京都大学

研究代表者

齋藤 真器名  京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (80717702)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2019-03-31
キーワードガンマ線準弾性散乱 / ガラス転移 / スローダイナミクス / 核共鳴散乱
研究実績の概要

本年度の研究により、放射光で生成した単色なガンマ線を用いた準弾性散乱測定法である時間領域干渉計法に関して、複数のエネルギーのガンマ線を同時に実験に用いることで、ナノ秒ダイナミクスの測定効率が大幅に向上することができることを実証した。さらに、これまで得ることができなかったピコ秒オーダーのダイナミクスの情報も同時に得ることができることを示した。これらの研究は本年度に論文として発表した。(M.Saito et. al., Scientific Reports 7 12558)
このように高度化されたガンマ線準弾性散乱法を用いて、ガラス転移のメカニズム解明に向けたスローダイナミクス研究を推進した。高分子、イオン液体、ファンデルワールス液体、水素結合性の液体など、様々な種類のガラス形成物質の過冷却状態、ガラス状態における原子・分子スケールの局所的なスローダイナミクスを系統的に調べた。その結果、すべてのガラス形成物質中でJohari-Goldsteinβ過程と呼ばれる局所的な活性化運動を観測することができた。さらに、この活性化過程は空間的に制限された局所的な運動であり、温度を下げてガラス転移温度に近づくほど空間的な制限の度合いが大きくなることがわかった。
粘性の高い深く過冷却した液体中では、原子・分子間の強い多体相互作用の結果、分子がナノ秒程度以上の時間スケールで周囲の分子の作るケージにとらわれて拡散運動が制限されることが知られる。本研究で得られた局所的な拡散の制限の度合いパラメータと、このケージの発達を示す他の実験値との強い相関を示したことから、本研究の結果は深く過冷却した液体中でケージの発達を局所ダイナミクスの観点からミクロに捉えたものであると考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本課題では、A.ガラス転移のメカニズム解明に向けたグリセリンのスローダイナミクス研究と、B.自動車の燃費向上にむけたゴム表面のメソ構造のダイナミクスという2つの応用研究を主題として研究を推進する計画を立てていた。しかし、A.のガラス転移の研究で、ケージに閉じ込めれた分子運動の様子が局所的な活性化過程をプローブとして直接測定できるという大変重要な事実が判明した。したがって、B.の研究はより基礎的な原子・分子レベルの高分子鎖のダイナミクス測定実験にとどめ、A.の研究をさらに推進する方針転換を行った。それにより様々なガラス形成物質を測定することで、ケージ化された状況における分子ダイナミクスを系統的に観測することができた。このような状況より、計画は概ね順調に進展していると言える。

今後の研究の推進方策

今後は、本研究で得られた結果を論文として発表し社会に成果を還元する。一方、これまで様々なガラス形成物質に関してそのミクロなナノ秒スケールの緩和時間のみならず、弾性散乱強度の空間スケール依存性も系統的に観測できているが、このふるまいがどのような意味を有しているかは未だ明らかでない。サブピコ秒~ナノ秒のダイナミクスを反映しているこの量はボゾンピークや速いβ過程などガラス転移研究に重要なダイナミクスを反映しているため、さらに詳細な研究を行いたいと考えている。
また、本課題で手を付けることができなかった、ゴム表面のメソ構造のダイナミクス研究についても研究を推進していきたいと考えている。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Structural Relaxation and Viscoelasticity of a Higher Alcohol with Mesoscopic Structure2018

    • 著者名/発表者名
      Yamaguchi Tsuyoshi、Saito Makina、Yoshida Koji、Yamaguchi Toshio、Yoda Yoshitaka、Seto Makoto
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 9 ページ: 298~301

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b02907

  • [雑誌論文] ガンマ線をもちいたナノ~マイクロ秒の原子。分子のミクロな運動性の研究2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤真器名
    • 雑誌名

      自動車技術

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

  • [雑誌論文] Synchrotron radiation-based quasi-elastic scattering using time-domain interferometry with multi-line gamma rays2017

    • 著者名/発表者名
      Saito Makina、Masuda Ryo、Yoda Yoshitaka、Seto Makoto
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 7 ページ: 12558 (9pages)

    • DOI

      10.1038/s41598-017-12216-7

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of silica nanoparticle filler on microscopic polymer α-relaxation dynamics2017

    • 著者名/発表者名
      Saito Makina、Mashita Ryo、Kishimoto Hiroyuki、Masuda Ryo、Yoda Yoshitaka、Seto Makoto
    • 雑誌名

      Hyperfine Interactions

      巻: 238 ページ: 99 (6pages)

    • DOI

      10.1007/s10751-017-1466-y

    • 査読あり
  • [学会発表] 核共鳴散乱ガンマ線を用いた準弾性散乱実験の進展2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤真器名
    • 学会等名
      第 11 回 SPRUC 核共鳴散乱研究会
  • [学会発表] fragilityの異なる5種のガラス形成物質に関するガラス転移近傍での局所的な空間スケールのダイナミクス2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤真器名、増田亮、黒葛真行、小林康浩、北尾真司、瀬戸誠、依田芳卓
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] Johari-Goldstein β 緩和の微視的な観測とそのフラジリティ指数との関係性2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤真器名、増田亮、依田芳卓、瀬戸誠
    • 学会等名
      東京大学物性研究所短期研究会
  • [学会発表] Microscopic ionic dynamics of Ca0.4K0.6(NO3)1.4 and its relation to fragility2017

    • 著者名/発表者名
      Makina Saito
    • 学会等名
      8th International Discussion Meeting on Relaxations in Complex Systems
    • 国際学会
  • [学会発表] Quasi-elastic scattering study on rubber using time-domain interferometry2017

    • 著者名/発表者名
      Makina Saito, Ryo Mashita, Ryo Masuda, Hiroyuki Kishimoto, Yoshitaka Yoda, and Makoto Seto
    • 学会等名
      International Conference on the Application of the Mossbauer Effect
    • 国際学会
  • [学会発表] Direct observation of microscopic molecular dynamics in liquid crystal 8CB: Intralayer liquid-like dynamics and interlayer nonliquid-like dynamics2017

    • 著者名/発表者名
      Makina Saito, Ryo Masuda, Yoshitaka Yoda, Jun Yamamoto, and Makoto Seto
    • 学会等名
      Liquid Matter Conference
    • 国際学会
  • [学会発表] スメクティック相中のミクロな分子運動性とその層秩序変数との関係2017

    • 著者名/発表者名
      齋藤真器名
    • 学会等名
      第7回ソフトマター研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] 放射光を用いたナノ-マイクロ秒の原子・分子ダイナミクス測定の原理と応用2017

    • 著者名/発表者名
      齋藤真器名
    • 学会等名
      平成29 年度ソフトマター中性子散乱研究会
  • [備考] 原子・分子の動きを1000万分の1秒単位でより詳細に観察する手法を開発

    • URL

      http://www.kyoto-u.ac.jp/ja/research/research_results/2017/171002_1.html

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公開日: 2018-12-17  

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