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2016 年度 実施状況報告書

可視応答光触媒のフェムト秒拡散反射分光:キャリア挙動追跡による反応機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 15K17921
研究機関株式会社豊田中央研究所

研究代表者

山中 健一  株式会社豊田中央研究所, 稲垣特別研究室, - (40418455)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード光触媒 / 酸化タンタル / 窒化 / フェムト秒 / 過渡吸収 / 拡散反射
研究実績の概要

エネルギー・環境問題の解決に向けて,可視光応答光触媒を用いた水分解の研究が盛んである.酸化タンタル(Ta2O5)のOをNに置換した半導体光触媒(NドープTa2O5,TaON,Ta3N5)はそのひとつであるが,合成過程で生じた欠陥サイトが触媒活性を低減させてしまうことが課題であった.そこで本研究では,フェムト秒拡散反射分光法で光触媒粉末の過渡吸収を測定し,可視光応答化のための窒化処理が光励起キャリア初期過程に与える影響を解明することを目的とした.本年度は昨年度までに構築した測定装置を用い,以下の知見を得た.
1、フェムト秒拡散反射分光法の観測波長を1000 nmまで拡張し,NドープTa2O5に適用した.600 nmを中心とするブロードな吸収帯に加え,820-1000 nmに長波長ほど強度が高くなる吸収帯が観測された.
2、NドープTa2O5を電子供与体であるトリエタノールアミン存在下で光照射して正孔を消費した後の吸収スペクトルを測定したところ,600 nmを中心とするブロードな吸収帯が観測された.この結果から,過渡吸収スペクトルで観測された600nmの吸収帯は電子に,820-1000 nmは正孔に由来することが分かった.
3、NドープTa2O5のナノ秒拡散反射分光測定を行い,ナノ秒からミリ秒におけるキャリア挙動を調べた.キャリア再結合の速度はNドープ前後でほとんど同じであること,また励起波長にほとんど依存しないことが分かった.
4、Ta3N5のフェムト秒拡散反射分光測定を試みた.石英セルにTa3N5粉末を詰めた状態ではTa3N5によるプローブ光の吸収が大きいため,高感度測定が難しいことが分かった.そこで,硫酸バリウムで5wt%に希釈したところ,十分なSN比のスペクトルを得ることができた.今後も希釈系を試料とし,キャリア初期過程に励起波長依存性があるのか調べる計画である.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

フェムト秒レーザー分光システムの故障が相次ぎ,その修理でスケジュールがタイトになったが,予定していた実験は概ね実施できた.一方,予定していた論文発表に至らなかった.

今後の研究の推進方策

1、引き続きTa3N5希釈系の測定を行う.キャリア挙動が励起波長に依存するのではないかと考えており,確かめる.
2、NドープTa2O5のキャリア初期過程における励起波長依存性をまとめ,論文として発表する.

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2016

すべて 学会発表 (2件) (うち国際学会 1件)

  • [学会発表] Charge-Carrier Dynamics in Nitrogen-Doped Ta2O5 Powder Studied by Femtosecond Diffuse Reflectance Spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      Ken-ichi Yamanaka, Tomiko M. Suzuki, Shu Saeki, Shunsuke Sato, Takeshi Morikawa
    • 学会等名
      The 9th Asian Photochemistry Conference
    • 発表場所
      Nanyang Technological University (Singapore)
    • 年月日
      2016-12-04 – 2016-12-08
    • 国際学会
  • [学会発表] 窒素ドープ酸化タンタルのフェムト秒拡散反射分光2016

    • 著者名/発表者名
      山中健一,鈴木登美子,佐伯周,佐藤俊介,森川健志
    • 学会等名
      2016年光化学討論会
    • 発表場所
      東京大学駒場第一キャンパス(東京都目黒区)
    • 年月日
      2016-09-06 – 2016-09-08

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公開日: 2018-01-16  

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