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2015 年度 実施状況報告書

3次元エピタキシャル界面を導入した次世代ナノ複合セラミックコンデンサの開発

研究課題

研究課題/領域番号 15K18221
研究機関山梨大学

研究代表者

上野 慎太郎  山梨大学, 総合研究部, 助教 (40647062)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワードセラミックス / 複合材料・物性 / 電子・電気材料 / 誘電体物性 / コンデンサ / 粒界絶縁型構造 / 界面制御 / ゾル-ゲル法
研究実績の概要

本研究目的の一つである粒界絶縁型導電体/絶縁体複合コンデンサの絶縁破壊電界の改善を達成するにあたり、導電性ペロブスカイト粒子の表面に絶縁性ペロブスカイト層をエピタキシャル成長させた、コア-シェルコンポーネントの作製を試みた。本年度はまず直方体状の導電性ペロブスカイト化合物であるニッケル酸ランタン直方体状粒子の表面にゾル-ゲルコーティングにより絶縁被膜を形成することを試みた。チタンアルコキシドの加水分解速度を制御することによりニッケル酸ランタン粒子の表面にチタニアゲルをコーティングすることに成功したが、厚さや被覆率が不均一であった。この粒子を基に、導電体/絶縁体複合コンデンサの作製を試みたところ、有効比誘電率の増加は確認されたが、絶縁破壊電界の向上は認められなかった。またここで用いた{100}ファセットに囲まれた直方体状粒子は、絶縁体のエピタキシャル層形成には有利だが、角同士が接触しやすくなるため球体に近い多面体粒子のニッケル酸ランタンを合成する必要性が出てきた。この結果を受けニッケル酸ランタン粒子の形態制御方法を確立した。これまでに塩化ナトリウムを溶融塩に用いてフラックス法によって合成されていた直方体粒子に加え、塩化カリウム等を混合することにより接頭多面体状のニッケル酸ランタン粒子を得ることに成功した。今後はこの接頭多面体状粒子を導電体層として用いていく。
また導電体/絶縁体複合コンデンサのモデル実験として実施した、チタン金属/チタン酸バリウム複合コンデンサにおいて、そのコンポーネントであるチタン金属-チタン酸バリウム コア-シェル粒子のチタン酸バリウムシェル層の厚さに誘電特性が大きく依存することが分かった。最終的に10000を超える有効比誘電率及び比較的低い誘電損失を示し、本研究で取り扱う複合コンデンサの開発に際して特に微細構造制御が重要であるということが示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

平成27年度の実施計画では、第一に{100}ファセットによって囲まれたニッケル酸ランタン直方体粒子の凝集状態を解消するため、一度フラックス法によって得られた粒子を粉砕し、再度フラックス中で熱処理することによって分散状態の改善をおこなう予定であった。しかし、実際にボールミルで粉砕し、再度フラックス中でエージングをおこなうと分散状態は比較的改善するもののファセット面を露出した粒子は得られなかった。一方、直方体の形状も粒子同士の接触確率を減らすため見直す必要があり、溶融塩を塩化ナトリウムから塩化カリウムとの混合塩とすることで、接頭多面体形状へと変更をおこなった。すると得られた接頭多面体形状のニッケル酸ランタン粒子の分散状態は比較的良好であり、沈降によって凝集体を選り分けることで、この課題については目的を達成した。
また第二に、ニッケル酸ランタン粒子表面に均一なチタン酸バリウムエピタキシャル層を形成し、高密度複合成型体とする方法の開発であるが、ゾル-ゲル法を用いてチタニアのナノコーティングをニッケル酸ランタン粒子表面に形成することについては達成している。数マイクロメートルのニッケル酸ランタン粒子に対し、数百ナノメートルという目標に非常に近いチタニア層の生成を確認したが、厚さが不均一であり、被覆率に関してもムラが生じているので、改善策を模索している。一方で、モデル実験としておこなっているチタン金属/チタン酸バリウム複合キャパシタにおいては、チタニアをチタン酸バリウムの原料として系内に添加しておくことで、ほとんど開気孔のない高密度な複合成型体がソルボサーマル法によって得られることを確認している。従って、今後はこれらの方法を最適化・複合することによって目標を達成しようと考えている。

今後の研究の推進方策

今後はフラックス法により形態制御をおこなった接頭多面体形状を有するニッケル酸ランタン粒子の表面に、ゾル-ゲル法を応用したコーティングを試みていく。原則としてアルコキシドを用いたコーティング手法で、加水分解・重縮合がニッケル酸ランタン粒子表面を起点として起こるように反応環境を調整し、均一かつ厚さが制御されたコーティング層の形成手法を確立する。また別の手法として、粒子表面のチャージ制御をおこなうことでニッケル酸ランタン粒子表面に絶縁性のナノ粒子を吸着させ、それを組み上げることによって”導電体/絶縁体ナノ粒子モルド”を作製する手法を考案した。導電性粒子同士の接触を絶縁性のナノ粒子の存在によって妨げるとともに、その隙間にゾル-ゲル溶液を流し込み焼成することで目的のエピタキシャル界面が導入された導電体/絶縁体複合コンデンサの作製を試みていく。実際に予備実験として、ニッケル酸ランタン粒子表面に80ナノメートル程度のアルミナ粒子を比較的緻密に吸着することに成功しており、今後はアルミナ以外の粒子、例えばチタン酸バリウムなどの絶縁性ペロブスカイト化合物のナノ粒子を吸着した、ニッケル酸ランタン粒子を調製し、モルドに組み上げる予定である。この手法を用いる場合を考え、ニッケル酸ランタンとその他のペロブスカイト化合物の固溶が開始する温度も系統的に調査する予定である。得られた成果は順次、学会や論文等で発表をおこなっていく予定でいる。

次年度使用額が生じた理由

当初の計画で購入を予定していた高温焼成可能な特殊な電気炉について、当該装置を使用しなくとも目的物が合成可能なプロセスを新たに開発したため購入の必要性が高くなくなった。従って次年度以降のコンデンサ作製に非常に有力だと考えている電圧印加ユニット付の水熱装置の購入に変更をおこなったところ、見積額が当初の予算計画に対し少額となったため。

次年度使用額の使用計画

次年度においては研究成果の発表にも注力するため、国際学会費、論文出版費等に使用を見込んでいる。測定に必要な少額の備品や消耗品の購入費等にも一部を支出する予定である。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち謝辞記載あり 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] 金属/絶縁体ナノ複合セラミックキャパシタの開発2016

    • 著者名/発表者名
      上野慎太郎、坂本康直、垣内博行、中島光一、和田智志
    • 雑誌名

      キャパシタ技術

      巻: 23 ページ: 21-30

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation of Insulator/Conductor Composite Ceramics by Hydrothermal Method and Their Dielectric Properties2015

    • 著者名/発表者名
      Yasunao Sakamoto, Shintaro Ueno, Hideto Kawashima, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 雑誌名

      Transactions of the Materials Research Society of Japan

      巻: 40 ページ: 291-294

    • DOI

      10.14723/tmrsj.40.291

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrical Properties of Ti/BaTiO3 Composite Capacitors with Nanostructured Core-Shell Particles2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ueno, Yasunao Sakamoto, Hiroya Taguchi, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 雑誌名

      Transactions of the Materials Research Society of Japan

      巻: 40 ページ: 267-270

    • DOI

      10.14723/tmrsj.40.267

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of titanium metal/barium titanate composites with boundary layer structure by hydrothermal method and their dielectric properties2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ueno, Yasunao Sakamoto, Hiroyuki Kakiuchi, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 54 ページ: 10NB07

    • DOI

      10.7567/JJAP.54.10NB07

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Microstructures of lanthanum nickel oxide particles with crystal facets synthesized in molten chlorides2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ueno, Yasunao Sakamoto, Hiroya Taguchi, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 123 ページ: 351-354

    • DOI

      10.2109/jcersj2.123.351

    • 査読あり
  • [学会発表] ソルボサーマル固化法による絶縁体/導電体ナノ複合セラミックスの作製とその誘電特性2016

    • 著者名/発表者名
      坂本康直,上野慎太郎,中島光一,和田智志,馬込栄輔,森吉千佳子,黒岩芳弘
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2016年年会
    • 発表場所
      早稲田大学(東京都)
    • 年月日
      2016-03-14 – 2016-03-16
  • [学会発表] 粒界絶縁型コンデンサにおける金属-絶縁体 Core-Shell コンポーネントの微細構造制御と誘電特性への影響2016

    • 著者名/発表者名
      上野慎太郎,坂本康直,垣内博行,中島光一,和田智志
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2016年年会
    • 発表場所
      早稲田大学(東京都)
    • 年月日
      2016-03-14 – 2016-03-16
  • [学会発表] 金属/絶縁体ナノ複合セラミックキャパシタの開発2016

    • 著者名/発表者名
      上野慎太郎,坂本康直,垣内博行,中島光一,和田智志
    • 学会等名
      キャパシタ技術委員会 平成28年度・第1回研究会
    • 発表場所
      関西大学(大阪府)
    • 年月日
      2016-01-18 – 2016-01-18
    • 招待講演
  • [学会発表] Preparation of insulator/lanthanum nickel oxide composite ceramics by solvothermal method and their dielectric properties2015

    • 著者名/発表者名
      Yasunao Sakamoto, Shintaro Ueno, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 学会等名
      2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center (Honolulu, Hawaii, USA)
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Low-temperature preparation of high-capacitance metal/insulator composite capacitors with boundary layer structure2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ueno, Yasunao Sakamoto, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 学会等名
      2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center (Honolulu, Hawaii, USA)
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] ゾルゲル法によるLaNiO3-絶縁体コアシェル粒子を用いた複合キャパシタの作製とその誘電特性2015

    • 著者名/発表者名
      坂本康直,上野慎太郎,中島光一,和田智志
    • 学会等名
      第25回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      横浜市開港記念会館(神奈川県)
    • 年月日
      2015-12-08 – 2015-12-10
  • [学会発表] Dielectric properties of metal/insulator composite capacitors prepared by wet chemical approach2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ueno, Yasunao Sakamoto, Hiroyuki Kakiuchi, Kouichi Nakashima, Satoshi Wada
    • 学会等名
      The 17th US-Japan Seminar on Dielectric and Piezoelectric Ceramics
    • 発表場所
      ホテル ブエナビスタ(長野県)
    • 年月日
      2015-11-15 – 2015-11-18
    • 国際学会
  • [学会発表] Core-Shell 粒子の構造を利用した金属/絶縁体複合コンデンサの作製と誘電特性2015

    • 著者名/発表者名
      上野慎太郎,坂本康直,垣内博行,中島光一,和田智志
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第28回秋季シンポジウム
    • 発表場所
      富山大学(富山県)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-18
  • [学会発表] 粒界絶縁型構造を持つ金属/絶縁体複合キャパシタの誘電特性2015

    • 著者名/発表者名
      上野慎太郎,坂本康直,垣内博行,中島光一,和田智志
    • 学会等名
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場(愛知県)
    • 年月日
      2015-09-13 – 2015-09-16
  • [学会発表] 粒界絶縁型構造を持つTi/BaTiO3複合材料の湿式作製とその誘電特性2015

    • 著者名/発表者名
      上野慎太郎,坂本康直,中島光一,和田智志
    • 学会等名
      第32回強誘電体応用会議
    • 発表場所
      コープイン京都(京都府)
    • 年月日
      2015-05-20 – 2015-05-23
  • [備考] 山梨大学 ユビキタスナノ材料創成研究室

    • URL

      http://www.ccn.yamanashi.ac.jp/~sueno/index.html

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公開日: 2017-01-06  

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