| 研究課題/領域番号 |
15K18221
|
|---|
| 研究機関 | 山梨大学 |
|---|
研究代表者 |
上野 慎太郎 山梨大学, 総合研究部, 助教 (40647062)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
|
| キーワード | セラミックス / 複合材料・物性 / 電子・電気材料 / 誘電体物性 / コンデンサ / 粒界絶縁型構造 / 界面制御 / ゾル－ゲル法 |
|---|
| 研究実績の概要 |
本研究目的の一つである粒界絶縁型導電体／絶縁体複合コンデンサの絶縁破壊電界の改善を達成するにあたり、導電性ペロブスカイト粒子の表面に絶縁性ペロブスカイト層をエピタキシャル成長させた、コア－シェルコンポーネントの作製を試みた。本年度はまず直方体状の導電性ペロブスカイト化合物であるニッケル酸ランタン直方体状粒子の表面にゾル－ゲルコーティングにより絶縁被膜を形成することを試みた。チタンアルコキシドの加水分解速度を制御することによりニッケル酸ランタン粒子の表面にチタニアゲルをコーティングすることに成功したが、厚さや被覆率が不均一であった。この粒子を基に、導電体／絶縁体複合コンデンサの作製を試みたところ、有効比誘電率の増加は確認されたが、絶縁破壊電界の向上は認められなかった。またここで用いた｛100｝ファセットに囲まれた直方体状粒子は、絶縁体のエピタキシャル層形成には有利だが、角同士が接触しやすくなるため球体に近い多面体粒子のニッケル酸ランタンを合成する必要性が出てきた。この結果を受けニッケル酸ランタン粒子の形態制御方法を確立した。これまでに塩化ナトリウムを溶融塩に用いてフラックス法によって合成されていた直方体粒子に加え、塩化カリウム等を混合することにより接頭多面体状のニッケル酸ランタン粒子を得ることに成功した。今後はこの接頭多面体状粒子を導電体層として用いていく。
また導電体／絶縁体複合コンデンサのモデル実験として実施した、チタン金属／チタン酸バリウム複合コンデンサにおいて、そのコンポーネントであるチタン金属－チタン酸バリウム コア－シェル粒子のチタン酸バリウムシェル層の厚さに誘電特性が大きく依存することが分かった。最終的に10000を超える有効比誘電率及び比較的低い誘電損失を示し、本研究で取り扱う複合コンデンサの開発に際して特に微細構造制御が重要であるということが示唆された。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成２７年度の実施計画では、第一に｛100｝ファセットによって囲まれたニッケル酸ランタン直方体粒子の凝集状態を解消するため、一度フラックス法によって得られた粒子を粉砕し、再度フラックス中で熱処理することによって分散状態の改善をおこなう予定であった。しかし、実際にボールミルで粉砕し、再度フラックス中でエージングをおこなうと分散状態は比較的改善するもののファセット面を露出した粒子は得られなかった。一方、直方体の形状も粒子同士の接触確率を減らすため見直す必要があり、溶融塩を塩化ナトリウムから塩化カリウムとの混合塩とすることで、接頭多面体形状へと変更をおこなった。すると得られた接頭多面体形状のニッケル酸ランタン粒子の分散状態は比較的良好であり、沈降によって凝集体を選り分けることで、この課題については目的を達成した。
また第二に、ニッケル酸ランタン粒子表面に均一なチタン酸バリウムエピタキシャル層を形成し、高密度複合成型体とする方法の開発であるが、ゾル－ゲル法を用いてチタニアのナノコーティングをニッケル酸ランタン粒子表面に形成することについては達成している。数マイクロメートルのニッケル酸ランタン粒子に対し、数百ナノメートルという目標に非常に近いチタニア層の生成を確認したが、厚さが不均一であり、被覆率に関してもムラが生じているので、改善策を模索している。一方で、モデル実験としておこなっているチタン金属／チタン酸バリウム複合キャパシタにおいては、チタニアをチタン酸バリウムの原料として系内に添加しておくことで、ほとんど開気孔のない高密度な複合成型体がソルボサーマル法によって得られることを確認している。従って、今後はこれらの方法を最適化・複合することによって目標を達成しようと考えている。
|
| 今後の研究の推進方策 |
今後はフラックス法により形態制御をおこなった接頭多面体形状を有するニッケル酸ランタン粒子の表面に、ゾル－ゲル法を応用したコーティングを試みていく。原則としてアルコキシドを用いたコーティング手法で、加水分解・重縮合がニッケル酸ランタン粒子表面を起点として起こるように反応環境を調整し、均一かつ厚さが制御されたコーティング層の形成手法を確立する。また別の手法として、粒子表面のチャージ制御をおこなうことでニッケル酸ランタン粒子表面に絶縁性のナノ粒子を吸着させ、それを組み上げることによって”導電体／絶縁体ナノ粒子モルド”を作製する手法を考案した。導電性粒子同士の接触を絶縁性のナノ粒子の存在によって妨げるとともに、その隙間にゾル－ゲル溶液を流し込み焼成することで目的のエピタキシャル界面が導入された導電体／絶縁体複合コンデンサの作製を試みていく。実際に予備実験として、ニッケル酸ランタン粒子表面に80ナノメートル程度のアルミナ粒子を比較的緻密に吸着することに成功しており、今後はアルミナ以外の粒子、例えばチタン酸バリウムなどの絶縁性ペロブスカイト化合物のナノ粒子を吸着した、ニッケル酸ランタン粒子を調製し、モルドに組み上げる予定である。この手法を用いる場合を考え、ニッケル酸ランタンとその他のペロブスカイト化合物の固溶が開始する温度も系統的に調査する予定である。得られた成果は順次、学会や論文等で発表をおこなっていく予定でいる。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
当初の計画で購入を予定していた高温焼成可能な特殊な電気炉について、当該装置を使用しなくとも目的物が合成可能なプロセスを新たに開発したため購入の必要性が高くなくなった。従って次年度以降のコンデンサ作製に非常に有力だと考えている電圧印加ユニット付の水熱装置の購入に変更をおこなったところ、見積額が当初の予算計画に対し少額となったため。
|
| 次年度使用額の使用計画 |
次年度においては研究成果の発表にも注力するため、国際学会費、論文出版費等に使用を見込んでいる。測定に必要な少額の備品や消耗品の購入費等にも一部を支出する予定である。
|
