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本年度は総括に向けてマイクロリアクターのモデリングを重点的に実施した。昨年度までにおいて、反応に対して必要十分な物資移動性能を得られる条件について無次元パラメータを用いて明らかにした。今回これまで蓄積してきたメタン改質反応を中心とする反応データをもとに、マイクロリアクターの特徴である熱交換性能の高さを発揮できる条件について研究を進めた。その結果、既往の報告で整理される壁面、流路の伝熱抵抗を直列させた理論式と整合性がとれることを確認でき、さらにCFD計算上で反応の再現と予測をするための適切なモデルを構築することができた。反応結果と本モデルによる予測を踏まえ、700℃超の高温反応における反応の等温化のためには、流路サイズを大きくとも100μmオーダーの厳密制御が必要であることが明らかになった。また、依然として課題である炭素析出に起因する流路閉塞の抑制については、整流板による押し出し流れの維持と反応空間内のボイド率の向上を両立させた新規プレート反応器を開発し、これまで検討してきた改質反応器と遜色ない反応性能を得られることを確認した。
以上の知見を混相流系の反応に展開すべく、実験とCFD計算の両面から微小流路内二相流の流動状態を観察した。衝突によって形成される二相流の流動状態は、既報に従い流体物性や操作条件に規定された。また、一度生成された液滴は合一しやすいものの、微小空間内であれば維持されやすく、触媒表面付近に限定して定常的に覆わせるには偏流と濡れ性の制御が重要性であることが示唆された。
このことを踏まえ、触媒表面が適切に液相で覆われるという仮定のもとで、物質移動と反応が直列に進行すると仮定した反応モデルを構築し、グリセリン転換の反応に適用した。これにより本研究課題であった気液固触媒反応器の設計法提案とその応用が実施できた。
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