| 研究課題/領域番号 |
15K18272
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| 研究機関 | 早稲田大学 |
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研究代表者 |
小河 脩平 早稲田大学, 理工学術院, 助教 (40707915)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | 資源・エネルギー有効利用技術 / 水素製造 / エタノール水蒸気改質 / 低温触媒反応 / バイオマス |
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| 研究実績の概要 |
エタノール水蒸気改質による水素製造に対し，低温でも高い活性や選択性，安定性を示す高性能触媒の検討ならびにその触媒性能に影響する因子を明らかにすることを目指した。反応装置には固定床流通式反応器を用い，整粒した触媒とSiC（希釈剤）を層高が10 mm程度になるように充填した。触媒としては，前年度に高い性能を示すことを見出しているストロンチウムアパタイト（Sr10(PO4)6(OH)2：以下Sr-P）担体に5 wt%のCoを担持したCo/Sr-P触媒を用い，823 Kでエタノール水蒸気改質を行った。Co/Sr-P触媒は，炭素析出を著しく抑制できるために高い安定性を示すことが分かった。Co/Sr-P触媒の構造や電子状態を詳細に検討したところ，Sr-P担体上のCoは還元されにくくなっており，823 Kでの水素還元後においてもCoO種として存在し，これが耐炭素析出能に優れる活性サイトとして働くことを示した。
また触媒層に電場を印加した電場触媒反応（Electreforming）による反応温度の低温化検討においては，低温化に及ぼす電場印加効果の解明を目指した。電場中でのin situ DRIFT（拡散反射法による赤外分光）測定により，電場印加に伴って反応性の高いアセテート吸着種が低温でも速やかに生成すること，および生成したアセテート吸着種が水蒸気存在下で速やかに改質される（水素へと転換される）ことが示された。またH2OとD2Oを用いた活性試験により，電場は水分子または吸着OHx種の活性化にも寄与していることが示された。これらのことから，電場印加により低温（573 K以下）でもエタノール水蒸気改質が速やかに進行したと結論付けた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
低温で良い性能を示す触媒系がいくつか見つかったとともに，それらの触媒がなぜ良い性能を示すのかが明らかになってきており，学理解明と高性能触媒開発に資する知見が得られつつある。以上の点から研究はおおむね順調に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
反応雰囲気における触媒の微細構造や電子状態をin situ XAFS(SPring-8)測定で明らかにする。また同位体を用いた速度論的検討も行う。さらに低温電場触媒反応においては，エタノール以外の基質にも適用し，基質の構造と電場印加効果との相関について詳細に検討を行うことで低温活性発現の学理を解明する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
少額（2505円）が残り，研究遂行上の必要な試薬等を購入するには中途半端な金額であったため，あえて使いきらず次年度に回すこととした。
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| 次年度使用額の使用計画 |
次年度の試薬等の購入に対し，当初の予算に2505円を加えて有効に使用する。
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