研究課題
触媒層に電場を印加した電場触媒反応（Electreforming）による反応温度の低温化検討においては，Pt/CeO2触媒を用い，H2OとD2Oを用いた活性試験により，反応速度に及ぼす同位体効果を詳細に検討した。その結果，電場を印加した時のみ，水分子が関与する反応であるアセトアルデヒド水蒸気改質と水性ガスシフトの2つの反応過程において反応速度に同位体効果が現れ（H2Oを用いた時よりもD2Oを用いた時の方が反応速度は低下した），水分子が関与する反応が電場で活性化されることが示された。また高活性触媒についても検討を進め，CeO2にZrO2を固溶したCe1-xZrxO2を調製し，担体として用いたところ，同触媒量あたりの活性はPt/CeO2触媒よりもPt/Ce1-xZrxO2触媒の方が高くなることを見出した。この低温電場触媒反応はエタノールの水蒸気改質だけでなく，ジメチルエーテルの水蒸気改質に対しても適用可能であり，Pd/CeO2触媒を用いて電場を印加することで，473 K以下の低温でも十分な反応速度で進行し，高い水素選択性（メタン副生の抑制）を示すことを明らかにした。ジメチルエーテルはエタノールと同じ化学式（C2H6O）で表現できるが，C-C結合を持たないため反応性が高く，高い転化率，水素収率，エネルギー効率が得られた。また，従来の触媒反応によるジメチルエーテルの水蒸気改質においては，酸触媒を用いてジメチルエーテルの加水分解を促進する必要があったが，電場触媒反応においては酸触媒が存在しなくても反応が進行した。これまでの検討により電場印加によって触媒表面上で吸着水を介したプロトン伝導が起こることが観測されているため，このプロトンがジメチルエーテルの加水分解を促進するために，酸触媒が存在しなくてもジメチルエーテルの水蒸気改質が進行すると考えた。
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Chemistry Letters
巻: 47 ページ: 643-646
https://dx.doi.org/10.1246/cl.180055
http://www.aoni.waseda.jp/ogo/
