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2016 年度 実施状況報告書

鉄酸化物による超微量ウランの吸着:バイカル集水域古代湖の水質変動復元

研究課題

研究課題/領域番号 15K21019
研究機関金沢大学

研究代表者

福士 圭介  金沢大学, 環日本海域環境研究センター, 准教授 (90444207)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード表面錯体モデリング / 水質復元 / フブスグル湖 / ウラン
研究実績の概要

ユーラシア大陸内部は気候変動に敏感な地域であり、バイカル湖やフブスグル湖の湖底に蓄積された堆積物には過去数10万年に及ぶ気候変動の歴史が記録されている。フブスグル湖の湖底堆積物コア中のウラン濃度は年代によって変動することが確認されている。 ウラン濃度変動の原因として、堆積物中のウランは鉄酸化物への吸着を起源とし吸着量の大小は水質条件に依存することに関係していることが考えられる。したがって鉄酸化物へのウラン吸着挙動に影響を与える水質因子を解明し吸着反応を適切にモデル化することができれば、堆積物中ウラン濃度の変化に対応した湖沼の水質を復元することができる可能性がある。
本年度は鉄酸化物へのウラン吸着挙動におよぼすCO2の影響を実験的に精査した。さらに前年度までに得られたCO2を除外した系におけるウラン吸着挙動を表面錯体モデリングによって解析した。表面錯体モデリングでは、鉄酸化物によるウラン吸着はバイデンテート型内圏錯体と、ウラニル炭酸からなるターナリーモノデンテート錯体を仮定した場合、モデルは実験結果を再現できた。また、各表面錯体生成反応の平衡定数を見積もることができた。本研究で構築したモデルをフブスグル湖堆積物に認められるウラン濃度変動に適用することで、過去20万年にわたるフブスグル湖の水質変動の復元を試みた。その結果、堆積物にウラン濃度が含まれない時期はpHが9.5以上であり、ウラン濃度が特に高い時期はpH8.6前後であることが推測された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初はフブスグル湖の水質条件に制約を与えることを目指して研究を行ったが、最終的にいくつかの仮定は必要とされるものの、定量的にpHやイオン強度を復元することができた。一方現在のところ論文執筆中であり、当初予定した成果報告にまでは至っていない。したがっておおむね順調に進展していると評価した。

今後の研究の推進方策

成果を論文としてとりまとめる。

次年度使用額が生じた理由

鉄酸化物によるウランの吸着挙動に及ぼす水質因子の影響を明らかにし、理論モデルを介して様々な水質条件におけるウラン吸着挙動を予測することに成功した。またフブスグル湖の湖沼堆積物に認めらていたウラン濃度の変動から、フブスグル湖の過去のpH変動を復元することに成功した。十分な研究成果が2年間で得られたが、当該成果の報告は十分ではない。そのため、研究期間を延長承認を行い、学会発表及び論文投稿を次年度に行うこととしたため。

次年度使用額の使用計画

・地球惑星連合大会および地球化学会の参加および発表(2名)
・論文校閲(2件)
に使用予定。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] 地球表層物質による微量元素とり込み過程とそのモデル化2017

    • 著者名/発表者名
      福士圭介
    • 雑誌名

      地学雑誌

      巻: 印刷中 ページ: -

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Glycine polymerization on oxide minerals2017

    • 著者名/発表者名
      Kitadai, N., Oonishi, H., Umemoto, K., Usui, T., Fukushi, K. and Nakashima, S.
    • 雑誌名

      Origins of Life and Evolution of Biospheres

      巻: 印刷中 ページ: -

    • DOI

      10.1007/s11084-016-9516-z

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Predictive model for Pb(II) adsorption on soil minerals (oxides and low-crystalline aluminum silicate) consistent with spectroscopic evidence2016

    • 著者名/発表者名
      Usiyama, T. and Fukushi, K.
    • 雑誌名

      Geochimica et Cosmochimica Acta

      巻: 190 ページ: 134-155

    • DOI

      10.1016/j.gca.2016.06.022

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] High-temperature hydrothermal activities around suboceanic Moho: an example from diopsidite and anorthosite in Wadi Fizh, Oman ophiolite2016

    • 著者名/発表者名
      Akizawa, N., Tamura, A., Fukushi, K., Yamamoto, J., Mizukami, T., Python, M. and Arai S.
    • 雑誌名

      Lithos

      巻: 263 ページ: 66-87

    • DOI

      10.1016/j.lithos.2016.07.012

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Adsorption of trace amount of uranium on iron oxide: Toward the quantitative reconstruction of past water qualities of an ancient lakes in the Baikal catchment area2016

    • 著者名/発表者名
      Fukushi, K., Kobayashi, Y. and Ushiyama, T.
    • 学会等名
      Present Earth Surface Processes and Historical Environmental Changes in East Asia,
    • 発表場所
      Nago, Okinawa
    • 年月日
      2016-10-14
    • 国際学会
  • [学会発表] モノハイドロカルサイトと共存するマグネシウムの存在状態2016

    • 著者名/発表者名
      福士圭介・鈴木雄真・大野剛・小川雅裕・家路豊成・高橋嘉夫
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2016年度年会
    • 発表場所
      金沢大学
    • 年月日
      2016-09-24
  • [学会発表] 鉱物-水界面の地球化学2016

    • 著者名/発表者名
      福士圭介
    • 学会等名
      鉱物科学若手の会
    • 発表場所
      金沢大学
    • 年月日
      2016-09-23
    • 招待講演
  • [学会発表] 鉄酸化物による微量ウラン吸着挙動:バイカル集水域古代湖の水質変動復元に向けて2016

    • 著者名/発表者名
      小林ゆい・牛山智樹・福士圭介
    • 学会等名
      日本地球化学会第63回年会
    • 発表場所
      大阪市立大学
    • 年月日
      2016-09-14

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公開日: 2018-01-16  

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