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物理化学的に重要な3つの界面を取り上げてヘテロダイン検出和周波発生（HD-SFG）分光によってそれらの構造とダイナミクスを研究した．まず脂質単分子膜中にバルク水の水素結合ネットワークから断絶した水分子が存在することを報告した．高波数領域のHD-SFG測定を行い，親水基下側の水とは逆に配向する水を見出した．HD-SFGスペクトルの3600 cm-1付近のバンドは，正・負帯電のどちらの脂質についても，水素結合OHバンドと逆の符号を有している．これは親水基“上側”に存在する脂質単分子膜中の水に帰せられる．次に我々は，H2Oと同位体希釈水の表面のHD-SFG分光を行い3697 cm-1のフリーOHバンドの低波数側の3640 cm-1バンドの帰属を得た．D2Oで3倍希釈した表面のスペクトルでは，3640 cm-1バンドはほぼ消失した．フィットによって得たフリーOHの単一ピークの面積比は0.49となった．これは希釈比から期待される値1/3を大きく超え，一見矛盾であるが3640 cm-1バンドまで含めて面積比をとると0.31となり，希釈比と整合する．このことは，3640 cm-1バンドがフリーOHから強度を借りて現れていることを意味する．さらに我々は，HD-SFG分光法を単結晶氷Ihの表面に適用し，OH伸縮領域の振動スペクトルを測定した．同様の測定はオランダのグループからも報告されたが，彼我の結果は位相がπ/2異なり，全く相容れないものとなった．我々の結果は，水分子が水素を空気側に向けた“上向き”の配向を優勢とするプロトン秩序が表面に存在することを示唆している．
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