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2015 年度 実施状況報告書

単分子反応遷移状態の精密時空間イメージング

研究課題

研究課題/領域番号 15KT0060
研究機関東京工業大学

研究代表者

大島 康裕  東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (60213708)

研究期間 (年度) 2015-07-10 – 2019-03-31
キーワードコヒーレント制御 / 遷移状態 / 単分子反応 / チャープパルス / イメージング
研究実績の概要

本研究は、基本的な多原子分子における解離や異性化のような単分子反応に関して、遷移状態近傍の振動量子状態を実空間で可視化することを目的とする。本目的の実現のために、分子振動状態を実空間イメージとして明確に捉える実験手法の確立、ならびに、振動基底状態からの直接アクセスが困難な遷移状態近傍の高励起振動状態に存在する分子を選択的かつ高効率で生成する手法の開拓に取り組む。
研究初年度である平成27年度は、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立の一環として、分子回転運動の高分解能イメージングを実施した。右もしくは左回りの古典力学的な回転に対応する量子波束を生成し、当研究室で新規に開発したクーロン爆発イメージング観測装置により、波束の時空間発展を追跡した。分子配向分布がピコ秒の時間スケールで刻々と変化する様子を、1度以下の角度分解能で高いS/N比のもとで測定するができ、特に、量子力学的効果である波束の干渉現象を明確に観測することに成功した。さらに、適切に遅延時間をつけたもう1つの励起パルスによって回転運動の加速・減速を行い、対応する量子波束の変化を詳細に追跡することにも成功した。また、より高強度の光パルスを用いることによって、より高励起な回転状態を生成させ、古典力学に特徴的なGlory散乱やRainbow散乱の兆候が表れることも確認した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究初年度である平成27年度において、分子回転運動の高分解能イメージングを実施し、右もしくは左回りの古典力学的な回転に対応する量子波束における波動性の明確な観測、回転の加速・減速の実現と対応する量子波束の時空間発展の追跡、高励起回転状態における古典力学系特有の兆候の発現の検証、等々を達成することができた。以上の一連の研究を通じて、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立へ大きく前進できたと評価できるため。

今後の研究の推進方策

新規に開発したクーロン爆発イメージング観測装置の活用によって、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立については一応の目途が立った状況であるので、今後は、もう1つの目的である高振動励起分子の選択的生成法の確立に注力する。当目的の実現のために、同じく当研究室の独自開発技術である「プログラマブルナノ秒パルス光源」を利用予定である。平成26年度末の研究室の移設に際して、当パルス光源は一旦解体したので、至急に再立ち上げを行う。

次年度使用額が生じた理由

当初の研究計画では、東工大への移設前と比べて実験設備の配置が大きく変更されたことから、光学部品等の消耗品を多量に追加することが必要と予想し、支出計画を立案した。実際には当初予定よりも光学部品を節約でき、その分、実際の支出を抑制することができた。

次年度使用額の使用計画

翌年度より「プログラマブルナノ秒パルス光源」の再立ち上げと改良に本格的に取り組むが、そのためには当初計画よりも光学部品等を若干多めに導入する必要があることが明らかになった。平成27年度に繰り越した分を合算して集中的に投資、再立ち上げの早期実現を図る。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 9件、 招待講演 3件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] ワイツマン研究所(イスラエル)

    • 国名
      イスラエル
    • 外国機関名
      ワイツマン研究所
  • [雑誌論文] sotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues with a train of femtosecond laser pulses2015

    • 著者名/発表者名
      H. Akagi, T. Kasajima, T. Kumada, R. Itakura, A. Yokoyama, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • 雑誌名

      Physical Review A

      巻: 91 ページ: 063416

    • DOI

      10.1103/PhysRevA.91.063416

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse, K. Kitano, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 1 ページ: e1400185

    • DOI

      10.1126/sciadv.1400185

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Spectroscopic study on deuterated benzenes. II. High-resolution laser spectroscopy and rotational structure in the S1 state2015

    • 著者名/発表者名
      S. Kunishige, T. Katori, M. Baba, M. Hayashi, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 143 ページ: 244303

    • DOI

      10.1063/1.4937950

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] High-resolution spatiotemporal imaging of molecular rotational wave packets2016

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      Computational Chemistry (CC) Symposium-The main symposium of ICCMSE
    • 発表場所
      Metropolitan Hotel, Athens, Greece
    • 年月日
      2016-03-17 – 2016-03-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Frequency- and time-domain investigation on intermolecular vibrations of molecular clusters2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Ohshima
    • 学会等名
      PACIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Waikiki Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Direct and detailed characterization of unidirectional molecular rotation using a newly developed ion imaging apparatus2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      PACIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Waikiki Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Coherent nonlinear optical manipulation of molecular vibration and rotation2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Ohshima
    • 学会等名
      5th Asian Spectroscopy Conference
    • 発表場所
      Univ. Sydney, Sydney, Australia
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-10-02
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 気相イオンの極低温冷却法の開発と気相NMR分光法への応用2015

    • 著者名/発表者名
      冨宅喜代一、大島康裕
    • 学会等名
      第9回 分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] フェムト秒パルス列による分子整列を利用したN2同位体選択的イオン化2015

    • 著者名/発表者名
      赤木浩、笠嶋辰也、熊田高之、板倉隆二、横山淳、長谷川宗良、大島康裕
    • 学会等名
      第9回 分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] 分子回転波束ダイナミクスのマルチパルス制御と実時間イメージング2015

    • 著者名/発表者名
      藤本路夢、水瀬賢太、今城尚志、大島康裕
    • 学会等名
      第9回 分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Taking a movie of rotating free radicals2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      The 33nd International symposium on free radicals
    • 発表場所
      Olympic Valley, California, USA
    • 年月日
      2015-08-02 – 2015-08-07
    • 国際学会
  • [学会発表] Control and real-time imaging of molecular rotational wave-packet dynamics2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] Fourier-transform microwave spectroscopy of the Rg-NaCl (Rg = Ne, Ar, and Kr) complexes2015

    • 著者名/発表者名
      A. Mizoguchi, Y. Ohshima, and Y. Endo
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] High-resolution excitation spectra of benzene-containing van deer Waals complexes2015

    • 著者名/発表者名
      M. Hayashi, S. Miyake, and Y. Ohshima
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] Microwave and high-resolution laser spectroscopy of deuterated benzenes2015

    • 著者名/発表者名
      S. Kunishige, M. Baba, Y. Ohshima, M. Nakajima, and Y. Endo
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [備考] Ohshima Group, Tokyo Institute of Technology

    • URL

      http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index_e.html

  • [備考] 東京工業大学 理学院 科学系 大島グループ

    • URL

      http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index.html

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公開日: 2017-01-06  

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