| 研究課題/領域番号 |
15KT0060
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
大島 康裕 東京工業大学, 理学院, 教授 (60213708)
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| 研究期間 (年度) |
2015-07-10 – 2019-03-31
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| キーワード | コヒーレント制御 / 遷移状態 / 単分子反応 / チャープパルス / イメージング |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、基本的な多原子分子における解離や異性化のような単分子反応に関して、遷移状態近傍の振動量子状態を実空間で可視化することを目的とする。本目的の実現のために、分子振動状態を実空間イメージとして明確に捉える実験手法の確立、ならびに、振動基底状態からの直接アクセスが困難な遷移状態近傍の高励起振動状態に存在する分子を選択的かつ高効率で生成する手法の開拓を目指している。研究２年目の平成28年度は、以下に列挙する成果があった。
１）単一量子固有状態の実空間イメージングへの取り組みとして、電子励起したNO分子について研究を進めた。ここでは、波長可変紫外レーザーによって NOを第一電子励起状態(A状態)の単一振動回転準位へ遷移させて、引き続いて円偏光フェムト秒パルスによりクーロン爆発させた。解離生成物であるN+の２次元画像観測により、A状態の特定の回転準位に対応する実空間イメージの取得に初めて成功した。回転量子数によって解離生成物の角度分布が明確に異なること、ならびに、角度分布が回転の波動関数より計算される存在確率分布と良く対応していることを確認した。
２）分子の運動状態、特に、時間とともに変化する量子状態である回転量波束を実験的にに特定する方法論の開発を行った。イメージングにより測定された時間依存する角度分布を実験情報として、２次元フーリエ変換や直接最小２乗解析を併用することにより、波束を構成する固有状態の振幅と位相を決定するアルゴリズムを完成した。
３）振動状態に対するアプローチとして、断熱冷却により生成した(N2)2クラスターについてもクーロン爆発イメージングによる観測を行い、回転ならびに振動運動の時空間イメージングを実現した。時間依存角度分布の情報から、クラスターの回転定数を決定し、N2分子間距離を実験的に確定することができた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究２年目の平成28年度において、単一量子固有状態の実空間イメージングへの取り組みを開始し、NO分子を対象としてA状態の特定の回転準位に対応する実空間イメージの取得に初めて成功した。さらに、(N2)2クラスターを対象としたクーロン爆発イメージングによる観測を行い、回転ならびに振動運動の時空間イメージングを実現することもできた。以上の一連の研究を通じて、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立へ大きく前進できたと評価できるため。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの研究によって、分子運動の実空間における明確な可視化法の確立はほぼ達成されたと考えられる。特に、電子励起状態のイメージングが実現できたことは大きな成果である。今後は、振動励起分子のイメージングに注力する。すでに分子クラスターについて分子間振動イメージングを実現しつつあるので、その完成に全力を注ぐ。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
博士研究員の雇用による人件費が当初の計画よりも若干少なく抑えられた。その分、次年度使用額が発生したが、10万円以下であり、ほぼ計画通りの予算執行になっている。
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| 次年度使用額の使用計画 |
次年度の物品費に使用する。
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