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2017 年度 実施状況報告書

量子状態制御した分子ビームを用いた表面化学反応遷移状態へのアプローチ

研究課題

研究課題/領域番号 15KT0062
研究機関大阪大学

研究代表者

岡田 美智雄  大阪大学, 理学研究科, 教授 (30281116)

研究分担者 Dino Wilson  大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60379146)
研究期間 (年度) 2015-07-10 – 2019-03-31
キーワード表面界面物性 / 表面反応
研究実績の概要

これまで製作してきている超高真空対応型配向分子線装置ならびに連続超熱分子ビーム装置の調整を前年度に引き続き行った。超高真空対応型配向分子線装置については、塩化メチル分子ビームを発生し、四重極質量分析計で検出するシステムを改良し完成した。また、NO分子ビーム発生のための準備を行った。放射光施設において連続超熱分子ビーム装置を用いて、酸素分子、エチレン分子、塩化メチル分子が銅および銅合金上で繰り広げる表面反応過程を高分解能X線光電子分光によって明らかにした。特にエチレン分子や塩化メチル分子の解離反応の閾値を決定できたので、理論計算と合わせて反応の遷移状態の議論を進めた。塩化メチル分子の反応については、非断熱過程に起因していると考えられる特異な反応過程を見出したので、詳細を調査した。高速レーザー分光を行うための装置の調整を行い、反射分光によりフォノンを検出する程度まで完成することができた。
さらに、物質材料研究機構の倉橋グループとの共同研究として、銅合金表面における初期酸化過程に入射酸素分子の立体異方性がどのように寄与するかを明らかにする実験を進めた。前年度銅合金の構造制御を精緻に行う必要があることが明確になったので、本年度は構造制御のパラメタを決める実験を行い、これまで構造制御できなかった原因をつきとめた。反応の遷移状態を解明するためには理論計算により実験結果のシミュレーションを行うことが必要となる。これについては、上述した実験で得られた様々なデータを研究分担者と一緒に理論解析を進めた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

現有する分子線装置の調整については、やや戸惑っている。準備した部品にやや不具合があり、精度の高い実験を進めることが出来ないと判断して、部品を作製し直して再度調整を行っている。放射光施設において連続超熱分子ビーム装置を用いて、酸素分子、エチレン分子、塩化メチル分子が銅および銅合金上で繰り広げる表面反応過程を高分解能X線光電子分光により明らかにする研究は継続して行っており、ほぼ順調に成果を残しながら進んでいる。特にエチレン分子や塩化メチル分子の解離反応の閾値を決定できたので、理論計算と合わせて反応の遷移状態に関する理解を進めている。塩化メチル分子の反応については、非断熱過程に起因していると考えられる特異な反応過程を見出したので、継続して詳細を調査している。これは非常に興味深い実験結果なので、そちらに研究時間を割いたため排ガス処理触媒のモデル表面であるPt表面上での一酸化炭素と一酸化窒素の反応に関する研究がやや遅れている。
物質材料研究機構の倉橋グループとの共同研究として進めている、銅合金表面における初期酸化過程に入射酸素分子の立体異方性がどのように寄与するかを明らかにする実験もやや遅れている。前年度、精緻な議論のためには銅合金の構造制御が必要であることが明確になったので、本年度は構造制御のパラメタを決める実験を行った。その結果、用意していた合金単結晶に問題があることがわかった。新しく合金単結晶を準備するために時間を要したが、構造制御のパラメタを決定できたので次年度の研究のための準備は整ったと考えている。反応の遷移状態を解明するためには理論計算により実験結果のシミュレーションを行うことが必要となる。これについては、上述した実験で得られた様々なデータを研究分担者と一緒に理論解析を進め、いくつかを論文としてまとめているところなので、ほぼ順調に進んでいる。

今後の研究の推進方策

開発している分子線装置の調整を行い、排ガス処理触媒のモデル表面であるPtおよびRh表面にCO分子を吸着しそこにNO分子を照射し、反応の遷移状態を調べる。放射光施設で引き続き連続超熱分子ビーム装置を用いて、酸素分子、エチレン分子、塩化メチル分子が銅および銅合金上で繰り広げる表面反応過程を高分解能X線光電子分光によって明らかにする。特に今年度見出した塩化メチル分子の反応における非断熱過程に起因する特異な反応過程の解明を行う。また、物質材料研究機構の倉橋グループとの共同研究として、銅合金表面における初期酸化過程に入射酸素分子の立体異方性がどのように寄与するかを明らかにする実験を進める。高速レーザー分光を行うための装置の調整も研究協力者と一緒に引き続き行う。反応の遷移状態を解明するためには理論計算により実験結果のシミュレーションを行うことが必要となるので引き続き、実験で得られた様々なデータを研究分担者と一緒に理論解析を進める。

次年度使用額が生じた理由

(理由)予定した合金試料で、計画通りの表面構造を構築出来なかった。試料自体に問題があると判断し合金結晶を再調整するところから実験をやり直す必要があるため、実験計画が遅れた。また、放射光を用いて得たいくつかの研究結果について再現性確認が必要であるが、年度内のビームタイムが限られたため十分な確認ができなかった。そのため次年度に継続研究が必要となった。それに伴い必要な経費の次年度使用額が生じた。また、研究代表者が予定していた国際会議の参加が出来なかったことも次年度使用額が生じた理由である。
(使用計画)
分子線装置の調整費用等のため実験に必要な物品の購入のため使用する。また、国際会議への参加等のための旅費として使用する予定である。

  • 研究成果

    (34件)

すべて 2018 2017 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 5件、 査読あり 8件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 9件、 招待講演 3件)

  • [国際共同研究] バンドン工科大学(インドネシア)

    • 国名
      インドネシア
    • 外国機関名
      バンドン工科大学
  • [国際共同研究] ケバン・グーサン大学(マレーシア)

    • 国名
      マレーシア
    • 外国機関名
      ケバン・グーサン大学
  • [雑誌論文] Rotational state modification and fast ortho-para conversion of H2 trapped within the highly anisotropic potential of Pd(210)2018

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ohno, Dmitry Ivanov, Shohei Ogura, Markus Wilde, Elvis Flaviano Arguelles, Wilson Agerico Dino, Hideaki Kasai, Katsuyuki Fukutani
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 97 ページ: 085436-1-5

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.97.085436

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Increasing the proton conductivity of sulfonated polyether ether ketone by incorporating graphene oxide: Morphology effect on proton dynamics2018

    • 著者名/発表者名
      Jun Xing Leong, Wilson Agerico Dino, Azizan Ahmad, Wan Ramli Wan Daud, Hideaki Kasai
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 57 ページ: 035201-1-6

    • DOI

      10.7567/JJAP.57.035201

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Oxidation Processes of Copper-Gold Alloy Surface Induced by Supersonic Oxygen Molecular Beam2017

    • 著者名/発表者名
      M. Okada, Y. Tsuda, A. Yoshigoe, W.A. Dino
    • 雑誌名

      Journal of Japan Institute of Copper

      巻: 56 ページ: 232-236

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of Adsorbates (CO, COH, and HCO) on the Arrangement of Pd Atoms in PdCu(111)2017

    • 著者名/発表者名
      Allan Abraham B. Padama, Anna Patricia S. Cristobal, Joey D. Ocon, Wilson Agerico Dino, Hideaki Kasai
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 ページ: 17818-17826

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b02794

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Conformational effects on hydrazine and OH coadsorption on Ni(111): A first-principles investigation2017

    • 著者名/発表者名
      Mohammad Kemal Agusta, Prasetiyo Hadi Purwoko, Adhitya Gandaryus Saputro, Fadjar Fathurrahman, Hermawan K. Dipojono, Wilson Agerico Dino
    • 雑誌名

      Surface Science

      巻: 664 ページ: 185-193

    • DOI

      10.1016/j.susc.2017.06.013

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molecular Adsorption, Hindered Rotation, and Species Separation of H2/SrTiO3(001)2017

    • 著者名/発表者名
      Koji Shimizu, Wilson Agerico Dino, Hiroshi Nakanishi, Hideaki Kasai, Katsuyuki Fukutani, Ayako Yajima
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 86 ページ: 073601-1-4

    • DOI

      doi.org/10.7566/JPSJ.86.073601

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Influence of reactive gas-phase species on the structure of an air/water interface2017

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Kondo, Masanao Tsumaki, Wilson Agerico Dino, Tsuyohito Ito
    • 雑誌名

      Journal of Physics D: Applied Physics

      巻: 50 ページ: 244002-1-5

    • DOI

      doi.org/10.1088/1361-6463/aa7159

    • 査読あり
  • [雑誌論文] CO-induced Pd segregation and the effect of subsurface Pd on CO adsorption on CuPd surfaces2017

    • 著者名/発表者名
      Allan Abraham Bustria Padama, R.A.B. Villaos, J.R. Albia, Wilson Agerico Dino, Hiroshi Nakanishi, Hideaki Kasai
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Condensed Matter

      巻: 29 ページ: 025005-1-8

    • DOI

      10.1088/0953-8984/29/2/025005

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Cu合金単結晶表面における酸化物生成過程2018

    • 著者名/発表者名
      津田泰孝, 牧野隆正, 吉田光, 吉越章隆, 福山哲也, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Interface of Polyethylene Terephthalate (PET) Directly Laser Joined with Stainless Steel (SUS304)2018

    • 著者名/発表者名
      Wilson Agerico Dino、川人洋介
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Interface of Polyethylene Terephthalate (PET) Directly Laser Joined with Stainless Steel (SUS304)2018

    • 著者名/発表者名
      Wilson Agerico Dino、川人洋介
    • 学会等名
      日本物理学会第73回年次大会
  • [学会発表] 放射光X線光電子分光による超熱酸素分子ビーム誘起の銅合金酸化過程解明2018

    • 著者名/発表者名
      岡田美智雄
    • 学会等名
      JAEA-QST放射光科学シンポジウム2018
    • 招待講演
  • [学会発表] Surface oxide formation of copper alloys with energetic oxygen molecules2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Tsuda, T. Makino, H. Yoshida, A. Yoshigoe, T. Fukuyama and M. Okada
    • 学会等名
      IIRC-5
    • 国際学会
  • [学会発表] Initial oxidation of copper alloy surfaces with a hyperthermal oxygen molecular beam2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Tsuda, T. Makino, H. Yoshida, A. Yoshigoe, T. Fukuyama and M. Okada
    • 学会等名
      ISSS-8
    • 国際学会
  • [学会発表] The effect of surface geometry on the interaction between adsorbed CO molecules on Cu2017

    • 著者名/発表者名
      T. Makino, A. Kokalj and M. Okada
    • 学会等名
      ISSS-8
    • 国際学会
  • [学会発表] 超音速酸素分子線によるCu合金表面の初期酸化過程2017

    • 著者名/発表者名
      津田泰孝, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第7回CSJ化学フェスタ
  • [学会発表] 超音速エチレン分子線を用いたCu表面におけるグラフェン生成2017

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第7回CSJ化学フェスタ
  • [学会発表] ナフィオン(NafionR)117、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン(SPEEK)及び酸化グラフェン・スルホン化ポリエーテルエーテルケトン(GO-SPEEK)におけるプロトンダイナミックス・形態学的効果2017

    • 著者名/発表者名
      Jun Xing Leong、Wilson Agerico Dino、Ahmad Azizan、Daud Wan Ramli Wan、笠井秀明
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] SrTiO2(001)におけるH2 分子吸着、束縛回転、及び回転状態選別2017

    • 著者名/発表者名
      清水康司、Wilson Agerico Dino、中西寛、笠井秀明、福谷克之、矢嶋理子
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] H2 nuclear spin isomers transition on a stepped metal surface2017

    • 著者名/発表者名
      Elvis Flaviano Arguelles、笠井秀明、福谷克之、Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] Cu(410)表面における超音速エチレン分子ビームの反応性2017

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, 津田泰孝, 吉田光, 吉越章隆, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Cu3Pt(111)表面の酸化物生成過程の表面温度依存性2017

    • 著者名/発表者名
      津田泰孝, 牧野隆正, 吉田光, 吉越章隆, 福山哲也, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Quantum Dynamics of H2 Nuclear Spin States in a Stepped Metal Surface2017

    • 著者名/発表者名
      Elvis Flaviano Arguelles, Hideaki Kasai, Katsuyuki Fukutani, Ayako Yajima, Kyusuke Nakayama, Seiji Yamashita, Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Interstitial Impurity-Induced Magnetism on a Layered Oxide Surface2017

    • 著者名/発表者名
      Elvis Flaviano Arguelles, Shuichi Amino, Susan Aspera, Hiroshi Nakanishi, Hideaki Kasai, Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] SrTiO2(001)におけるH2 分子吸着、束縛回転、及び回転状態選別2017

    • 著者名/発表者名
      清水康司、Wilson Agerico Dino、中西寛、笠井秀明、福谷克之、矢嶋理子
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Morphology Effect on Proton Dynamics in Nafion(R) 117, Sulfonated Polyether Ether Ketone (SPEEK), and Graphene Oxide-Sulfonated Polyether Ether Ketone (GO-SPEEK)2017

    • 著者名/発表者名
      Jun Xing Leong、Wilson Agerico Dino、Ahmad Azizan、Daud Wan Ramli Wan、笠井秀明
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Interstital impurity induced magnetism on lead oxide surface2017

    • 著者名/発表者名
      Elvis Flaviano Arguelles, Shuichi Amino, Susan Aspera, Hiroshi Nakanishi, Hideaki Kasai, Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      33rd European Conference on Surface Science
    • 国際学会
  • [学会発表] Nuclear bound states of H2 on a stepped metal surface2017

    • 著者名/発表者名
      Elvis Flaviano Arguelles, Hideaki Kasai, Katsuyuki Fukutani, Ayako Yajima, Kohei Nakayama, Seiji Yamashita, Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      33rd European Conference on Surface Science
    • 国際学会
  • [学会発表] Experimental and Theoretical Studies on Oxidation of Cu-Au Alloy Surfaces ―Effect of Bulk Au Concentration―2017

    • 著者名/発表者名
      Wilson Agerico Dino, Michio Okada, Kohei Oka, Kazuki Kojima, Akitaka Yoshigoe, Hideaki Kasai
    • 学会等名
      33rd European Conference on Surface Science
    • 国際学会
  • [学会発表] Surface as a Foundation for Realizing Designer Materials2017

    • 著者名/発表者名
      Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      SUMMER SCHOOL NANOSCIENCES Fundamental and Applications Emphasizing in Nanomedicine
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Revealing the ultrafast dynamics in CVD Graphene with a few cycle visible pulse laser2017

    • 著者名/発表者名
      T. Teramoto and M. Okada
    • 学会等名
      33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 国際学会
  • [学会発表] Surface as a Playground for Studying Gas-Surface Reaction Dynamics - increasing the ortho-para H2 conversion yield via molecular orientation , a case study2017

    • 著者名/発表者名
      Wilson Agerico Dino
    • 学会等名
      13th International Conference of Computational Methods in Science and Engineering
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2018-12-17  

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