可逆な分子間相互作用によって重合した超分子ポリマーが注目を集めている。しかし,超分子ポリマーには可逆な相互作用によって形成されるために重合反応の制御が難しいという大きな問題点がある。この問題を解決するためには,超分子ポリマーの重合を自在に制御することが必要である。 我々は,イソオキサゾールを含む平面積層分子が分子間相互作用により積層することを見出している。そこで,イソオキサゾール部位と白金錯体部位やチオフェン環,カルバゾール環の縮環した新たな平面芳香族分子を開発した。これらの分子は双極子-双極子相互作用,金属間相互作用,硫黄間相互作用を駆動力に協同的自己集合を示すことを見出した。積層構造において協同的自己集合を支配する因子を詳細に検討したところ,分子の積層構造の形成に伴い双極子モーメントが徐々に大きくなっていることを突き止めた。特に,カルバゾールをもつ集積系では,結晶構造の解析に成功しており,協同的自己集合は分子間の双極子-双極子相互作用の配列により誘導されていることが明らかとなった。また,金属間相互作用は溶媒効果に非常に敏感で,らせん型の集積構造とランダムコイル型の集積構造を溶媒効果により自在に制御できることがわかった。さらに,硫黄のような分極率の高い元素の導入は協同的自己集合の発現に有効で有り,平面積層型の分子であるにもかかわらず非常に強い協同的自己集合に成功した。これらの研究成果により,水素結合などの比較的指向性の高い相互作用だけでなく,ファンデアワールス力などの弱い相互作用を用いた集合体においても協同性を発現することを明らかにした。また,協同的自己集合現象が溶媒効果により大きく影響を受けることも明らかにした。これらの知見は,今後のリビング超分子重合系の開発において重要な知見となると確信する。
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