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近年、超短パルスレーザーによって励起された金属微粒子分散系において、非線形感受率が非常に大きな値を示す現象が発見された。この現象を説明する従来の理論では、孤立した金属微粒子のような有限系において、電子温度が定義出来ることを前提として、現象論的な方程式を用いた説明に終始している。しかし現実の系が平衡状態にあるかどうかは自明ではない。この問題を解決するために、電子問相互作用を含む金属微粒子のモデルハミルトニアンを構築し、その厳密解を求め、系の状態の時間発展を調べることを試みた。前年度は、原子数6個および8個の金属クラスターにおいて、一電子状態の占有数の時間発展を求め、電子相関が十分大きい場合は、占有数は十分時間が経つとある一定の値に収束し、その値はFermi-Dirac分布関数でフィッティングできることを示した。今年度は、その結果の詳細な分析を行い、ここでの熱平衡の意味を明確にすることを試みた。
1.密度行列の非対角要素
通常の意味の熱平衡状態においては、密度行列の非対角要素の期待値はゼロである。原子数6個のクラスターモデルでこの値を計算した結果、ほとんどの成分は平均値がゼロで、そのまわりに揺らいでいることが分かった。少数ではあるが、いくつかの成分については平均値がゼロから大きくずれている場合も見られる。この理由は、いまのところ未解明である。しかし、ほとんどの成分はゼロを中心に揺らいでおり、通常の意味の熱平衡状態に非常に近いことがわかる。
2.有限温度におけるHartree-Fock近似との関係
厳密解に基づく定常状態の占有数の計算結果を、有限温度におけるHartree-Fock近似による結果と比較した。その結果、エネルギー準位の適当な解釈によって、2つの理論は非常によく一致することが確かめられた。
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