研究課題
XSTRIP検出器を用いた世界最速の時間分解XAFS法を開発し、最高10マイクロ秒の時間分解リアルタイムXAFS測定を可能にした。この時間分解測定法を用い、これまでに開発したゼオライト担持Re10核クラスター触媒の酸化反応条件におけるクラスター分解過程の時間分解XAFS測定を行い、窒素原子内包型Reクラスターが酸素と反応してモノマー構造へと変換されていく過程をリアルタイム追跡することに初めて成功した1ゼオライト担持Reクラスターの構造変化過程は、Reクラスターの表面濃度に一次に依存した。またその活性化エネルギーは12kJ mol^<-1>と見積もられた。これらの結果は、Re10核クラスターから単核Re種への構造変化過程において、準安定な中間体構造が存在せず、Reクラスターが直接Reモノマーに変換されることを意味しており、ベンゼン酸化反応における高い反応選択性の要因であることを明らかにした。また、酸化チタン単結晶(001)表面で見出した可視光励起によるギ酸分子の光反応過程のSTM観察を行い、表面で起こる化学反応の詳細を原子分子レベルで画像化することに成功した。ギ酸分子のフォルメート生成過程における反応の量子効率、光量依存性をSTMの解析から算出した。また、同表面における光励起過程の二光子分光及びEERSの測定を行った。酸化チタンの表面構造と吸着分子の構造、反応過程を密度汎関数法により検討し、酸化チタン表面における可視光励起によるギ酸分解反応過程の反応メカニズムを解明した。
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J. Phys. Chem. B 110
ページ: 4929-4936
Chem. Commun.
ページ: 2833-2844
Appl. Catal. A : General 307
ページ: 78-84
J. Catal. 242
ページ: 357-364
Topics Catal. (In press)
Angew. Chem. Int. Ed. (In press)
