| 研究課題/領域番号 |
16072204
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| 研究種目 |
特定領域研究
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
岩澤 康裕 東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40018015)
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| 研究分担者 |
牟 新東 東京大学, 大学院・理学系研究科, 特任助教 (20422363)
野村 昌治 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (70156230)
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| 研究期間 (年度) |
2004 – 2006
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| キーワード | 触媒表面 / X線吸収微細構造(XAFS) / 時間分解XAFS / 走査トンネル顕微鏡 / ゼオライト担持レニウム触媒 / 酸化チタン / 触媒反応機構 / in situ解析 |
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| 研究概要 |
XSTRIP検出器を用いた世界最高の時間分解XAFS法を開発し、単発不可逆反応に対して、最高10マイクロ秒の時間分解リアルタイムXAFS測定を可能にした。この時間分解測定法を用い、本研究者らが開発した世界最高触媒性能を示すゼオライト担持レニウム10核クラスター触媒の酸化反応条件下におけるクラスター構造変換過程の時間分解XAFS測定に成功した。窒素原子内包型レニウムクラスターが酸素と反応してモノマー構造へと変換されていく過程は、レニウムクラスター表面濃度に1次に依存し、また、その活性化エネルギーは12 kJ mol^<-1>と決定された。これらの結果はレニウム10核クラスターから単核レニウム種への構造変換過程において、選択性を減少させるレニウム構造中間体が存在しないことを示唆しており、高い触媒選択性の鍵要因となっていることが分かった。
また、酸化チタン単結晶(001)表面で見出した可視光励起によるギ酸分子の光反応過程のSTM観察を行い、表面で起こる化学反応の詳細を原子分子レベルで画像化することに成功した。ギ酸分子の分解反応の量子効率、光量依存性をSTM解析から算出した。また、同表面における光励起過程の2光子分光及びEELSの測定を行い、表面準位の存在、吸着ギ酸イオン状態などの検討、酸化チタンの表面構造と吸着分子の構造に関する密度汎関数計算等から、酸化チタン(001)表面の可視光励起反応のメカニズムを明らかにした。
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