| 研究課題/領域番号 |
16072206
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
山下 晃一 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (40175659)
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| 研究分担者 |
浅井 美博 産業技術総合研究所, 計算科学研究部門, グループ長 (20192461)
中村 恒夫 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (30345095)
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| キーワード | 光誘起表面超高速過程 / 量子ダイナミクス / 表面吸着分子 / 分子コンダクタンス / 非平衡グリーン関数法 / 分子エレクトロニクス / 量子化学計算 / 光誘起脱離反応確率 |
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| 研究概要 |
光誘起表面高速過程の量子ダイナミクス:金属表面上でのNO分子は表面光化学のプロトタイプであり、また不均一触媒といった応用面での重要性からも、詳細な分光学的実験が積極的になれさている。最近kiddらはAg(111)表面でのNOの光脱離が間接励起であることを示し、また脱離確率の解析から光活性種は二量体で、2つの共鳴準位の存在を提唱した。しかしKiddらの提唱する共鳴準位のうち高いほうに相当するものは実験的にも確認されておらず、また観測された安定相に対応する二量体吸着構造の詳細な理論計算はなされていない。そこで吸着二量体の構造を明らかにするため、最も安定なδ相に着目しスラブモデルで構造を最適化した。計算は交換相関関数としてPBEを採用し、DFTで行った。基低関数はDZPレベルを用いた。また得られた吸着構造をもとに、二量体から幾つかのkohn-Sham軌道を共鳴準位候補として採用し、NEGF-DFT法で反応確率を光振動数の関数として計算した。さらに比較として光学活性種を単量体として仮定した場合の計算もあわせて行い、それぞれ実験結果と比較した。
表面超高速過程としての表面吸着分子のコンダクタンス:近年、分子の電気伝導に関する研究が理論、実験両面から注目を集めている。分子中をどのように電気が流れるかについての理解は、分子を基盤としたエレクトロニクスを実現する上で欠かすことができない。そこでグリーン関数および非平衡グリーン関数(NEGF)とab-initioな量子化学計算を組みあわせることによって研究を行った。Benzen-dithiolに対し透過係数ならびに電流電圧特性、さらにNEGF-based Muliken電荷を計算した。非平衡グリーン関数を用いることによって分子から電極への電荷移動を記述することができ、この電荷移動が電流電圧特性に重要な影響を与えることがわかった。
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