| 研究課題/領域番号 |
16205002
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| 研究機関 | 広島大学 |
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研究代表者 |
田中 健一郎 広島大学, 大学院・理学研究科, 教授 (90106162)
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| 研究分担者 |
関谷 徹司 広島大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (30259981)
和田 眞一 広島大学, 大学院・理学研究科, 助手 (60304391)
高橋 修 広島大学, 大学院理学研究科, 助手 (60253051)
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| キーワード | 軟X線放射光 / 内殻電子励起 / オージェ崩壊過程 / 光刺激イオン脱離 / サイト選択的反応 / 角度分解イオン検出 / 自己組織化単分子膜 / 密度汎関数法 |
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| 研究概要 |
本研究では、これまでに開発してきた各種の分光学的手法を基礎にして、新たにイオンの放出方向と並進エネルギーを測定できる新しい実験手法を開発し、多様な高配向性表面分子系において精度の高い実験と理論計算を使用した内殻励起イオン脱離反応のダイナミックスの全貌解明を目指している。本年度は、この研究目的に沿った研究を実施し、以下の成果を得た。
1.サイト選択的イオン脱離反応により表面分子系から飛び出すイオンの放出角度と並進エネルギー分布を反映した2次元画像を直接得ることのできる角度分解型のイオン2次元検出装置をイオンの飛行軌道シミュレーション計算に基づいて設計・製作した。本装置の完成により、MCPイオン検出器の抵抗型アノードからの信号を4チャンネル高速AD変換システムにより高速処理して、イオンの検出位置と時間情報を2次元画像化することが可能となった。
2.顕著なサイト選択的イオン脱離反応が期待できる自己組織化単分子膜試料に着目して、平坦かつ結晶性に優れた金や銀の基板を作成し、その表面に各種官能基を最表面上に高配向で配列する自己組織化単分子膜を作成し、内殻励起イオン脱離反応を詳しく調べた。その結果サイト選択的イオン脱離反応は、自己組織化単分子膜の厚さと基板表面上での配向性に強く依存することが判明した。
3.サイト選択的化学反応機構の解明のため、PMMA、PiPAcに対して理論計算を行った。炭素、酸素内殻吸収端近傍の吸収スペクトルは実験によるスペクトルを再現でき、また内殻正孔状態における反結合性ポテンシャルによりC-O結合切断が促進されていることが直接的に説明できた。また内殻正孔状態の動力学を伴ったオージェスペクトル計算手法を新たに開発し、水の超高速解離現象を理論的に解析することができた。これらの研究により、内殻励起後のプロセスとして、(1)光励起、(2)オージェ崩壊、(3)結合解離、のうち、(1),(2)までを理論的に追跡する手法を得た。
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