研究課題
基盤研究(B)
本研究は、環境調和性に優れたグリーン化学プロセスを担うミクロポーラス触媒の創製を目指すことを目的としている。本年度は、新規ゼオライトの合成法に関する研究及びメソポーラスシリカの機能化による新規触媒反応の開拓を目指した研究を行った。主な成果は以下の通りである。1)シリカ-ゲルミニウム骨格ゼオライトであるITQ-21を各種条件下で合成し、本ゼオライトがメタン等の有機化合物の酸素酸化反応に活性があることを見出した。この様なゲルマニウム含有化合物の酸化能力は世界に先駆けて見出されたものである。2)ランタナ及びセリアを含有する新規ベータゼオライトの合成に成功し、炭化水素の変換反応に応用した。反応中のコーク生成が抑制され、活性劣化が少ないことが見出され、今後水素化異性化及びアルキル化反応への展開の基盤が確立された。3)新規ゼオライトMCM-68の合成方法を確立した。本触媒を用いるビフェニルのイソプロピル化反応は高い形状選択性を示した。4)メソポーラスシリカに結合したピリジン-遷移金属錯体(M:Pd,Ru,Pt)を創製し、ヘック反応に適用し、高い活性及び選択率で生成物を得た。この触媒は空気中で安定であり、再使用が容易であった。5)メソポーラスシリカに担持したアルミニウム、ガリウム、インジウム、鉄などの塩化物、硝酸塩、硫酸塩、酢酸塩などが長鎖カルボン酸とアルコールのエステル化に極めて高い活性を示すことを見出した。
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Proc. 14th Inter.Zeolite Conf.25-30 April 2004
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